中国人群膳食中无机砷的污染水平及暴露评估研究

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应用中国总膳食研究方法,对2009年我国20个省份居民(成年男子)膳食中无机砷的污染状况进行了分析,根据膳食调查结果并结合食物消费量等数据估算了我国成年男子膳食无机砷摄入量,根据WHO/FAO JECFA给出的无机砷PMTDI卫生参考标准以及欧洲食品安全风险评估中心与食品添加剂和污染物联合专家委员会给出的无机砷基准剂量置信下限值(BMDL)进行暴露评估。虽然之前WHO/FAO和食品添加剂和污染物联合专家委员会已经废除了以前的无机砷卫生参考标准,但是每日临时最高容忍摄入值对于无机砷暴露评估仍然是具有参考价值的。本研究将应用暂定每日最大可耐受摄入量(PMTDI)和边际暴露比值(MOE)两种评估方法对膳食样品中无机砷进行暴露评估。膳食样品中无机砷的测定方法采用高效液相-电感耦合等离子体质谱联用法(HPLC-ICP-MS)。以谷类、水产类样品为代表性样品,对所确定方法进行方法学验证试验,其中加标回收率为77%~124%,5种砷化合物(AsV、MMA、AsIII、DMA、AsB)的线性范围为0~100μg/L,相关系数r均大于0.9999,仪器检出限为0.4~1.2μg/L,RSD均小于5%。20个省份共240份膳食混样样品的无机砷含量在<LOD~31.09μg/kg之间,所有样品均未超过中国食品卫生标准规定的无机砷限量。个别省份中乳类样品中未检出无机砷,其含量数据用二分之一检出限代替。几乎所有膳食样品都能检出无机砷,但大部分膳食样品中无机砷含量较低,无机砷污染水平较高的为谷类、薯类、豆类和糖类。结合食物消费量等数据估算了我国成年男子膳食无机砷摄入量,其中谷类对无机砷膳食摄入贡献最大,居民每人每天每公斤估计摄入量为0.117~0.502μg/kg.bw/day,约占无机砷摄入总量的59%;饮料及水,蔬菜类次之,分别为0.000~0.186μg/kg.bw/day和0.014~0.099μg/kg.bw/day,约占无机砷摄入总量的15%和10%。15个省份97份谷类单样样品以及20个省份92份水产类单样样品中均有无机砷的检出,谷类单样无机砷平均含量高于水产类单样,谷类单个样品之间无机砷含量相差较小,水产类无机砷单个样品之间无机砷含量相差较大。谷类膳食单个样品中,无机砷含量范围是2.00~45.05μg/kg,平均无机砷含量水平为13.24μg/kg,中位数无机砷含量水平为10.01μg/kg,稻米含量在每省单样中无机砷含量是最高的,范围是11.34~45.05μg/kg;水产类膳食无机砷含量为0.92~98.82μg/kg,平均无机砷含量水平为11.97μg/kg,中位数无机砷含量水平为8.16μg/kg。根据JECFA规定的PMTDI值进行暴露评估,全国各省份成年男子膳食无机砷摄入量(占%PMTDI)分别为黑龙江省0.177μg(8.26%)、辽宁省0.595μg(27.78%)、河北省0.334μg(15.62%)、北京市0.582μg(27.20%)、吉林省0.683μg(31.91%)、陕西省0.300μg(14.03%)、河南省0.445μg(20.77%)、宁夏回族自治区省0.391μg(18.26%)、内蒙古省0.414μg(19.34%)、青海省0.354μg(16.52%)、上海市0.392μg(18.31%)、福建省0.470μg(21.96%)、江西省0.514μg(24.04%)、江苏省0.361μg(16.88%)、浙江省0.415μg(19.41%)、湖北省0.579μg(27.06%)、四川省0.426μg(19.92%)、广西壮族自治区0.710μg(33.19%)、湖南省0.560μg(26.15%)、广东省0.301μg(4.05%)。全国各省份成年男子膳食无机砷摄入量估计范围为0.177~0.710μg/kg.bw/day,占JECFA规定的PMTDI值的8.26~33.19%,我国平均无机砷估计膳食摄入量(EDI)为0.450μg/kg.bw/day,相当于JECFA规定的PMTDI值的21.03%。中位数无机砷估计膳食摄入量为0.421μg/kg.bw/day,相当于JECFA规定的PMTDI值的19.67%。根据欧洲食品安全风险评估中心与食品添加剂和污染物联合专家委员会给出的无机砷基准剂量置信下限值(BMDL)进行暴露评估,可以得到全国各省份成年男子膳食无机砷估计MOE值在4.2~17.0之间,平均MOE值为7.4,中位数MOE为7.1,所有MOE值均大于1。表明中国居民通过总膳食的无机砷暴露风险是较低的。第五次总膳食研究得出的结果与第四次总膳食研究结果相近,和第三次总膳食研究结果有些许差别。中国人群膳食无机砷的摄入量是安全的。无机砷膳食摄入量的主要来源是谷类、蔬菜类以及饮料及水产类。
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