作为水体污染物的重要组成,重金属以其在生物体内易富集且难降解,直接威胁生态环境与人类健康。去除水体中重金属离子的传统方法有化学沉淀法、膜过滤法、离子交换法和吸附法等,这些方法大多因成本较高、操作复杂或有二次污染等问题而在实际应用中受到一定限制。近年来,电容去离子作为一种盐离子移除技术,以其低能耗、操作简便、环境友好等特点,在海水净化领域备受关注。锰氧化物作为贋电容电极材料,充放电氧化还原过程中伴随着离子的嵌入脱出反应,此过程可能有助于重金属离子的吸附与解吸。在本工作中,基于氧化还原过程中伴随着离子的嵌入脱出反应和锰氧化物对重金属的优异吸附特性,以锰氧化物作为活性矿物,通过电化学方法（如恒流充放电与恒槽压）高效吸附去除水体中的重金属离子,考察了锰氧化物的晶体结构类型、化学组成、溶液初始pH以及活性物质质量等对电化学吸附的影响以及各重金属之间相互影响,明确锰氧化物电化学吸附重金属机理以及重金属离子在电化学吸附过程中相互作用机制。主要结论如下:1、由盐酸还原煮沸高锰酸钾得到水钠锰矿作为活性矿物,采用恒流充放电方式去除水溶液中Cd²⁺,考察了Cd²⁺去除机理以及溶液初始pH与负载的水钠锰矿质量的影响。结果表明,随着充放电进行,水钠锰矿发生溶解再结晶反应,锰氧化度下降,水钠锰矿发生氧化还原的过程中伴随着Cd²⁺嵌入脱出,由于Cd²⁺不完全可逆的嵌入脱出反应,通过多周次的充放电Cd²⁺逐渐吸附在水钠锰矿上。水钠锰矿对Cd²⁺最大电吸附量为900.7 mg g^-1,显著高于Cd²⁺等温吸附容量125.8 mg g^-1。电化学吸附量随Cd²⁺初始浓度升高而增加,最后达到吸附平衡;随着活性水钠锰矿质量增加,Cd²⁺电吸附量有所降低;在pH 3.0-6.0时,电吸附量表现出先上升而后在pH高于4.0后维持稳定的趋势。2、高锰酸钾与硫酸锰分别在0.1、0.5与1.0 mol L^-1硫酸中微波反应合成得到纯相锰钾矿（分别命名为0.1Cry、0.5Cry、1.0Cry）,随着硫酸浓度增加其粒径逐渐减小,比表面积逐渐增加。以0.1Cry、0.5Cry和1.0Cry作为活性矿物,通过恒流充放电去除水溶液中Cd²⁺,同时进一步考察了锰钾矿化学组成及锰氧化物晶体结构类型对电化学吸附容量的影响。结果表明,0.1Cry、0.5Cry和1.0Cry对Cd²⁺电吸附量分别为98.2、95.8与192.0 mg g^-1,显著高于其相应等温吸附吸附量4.9、7.6与12.2 mg g^-1。1.0Cry在0.5 mol L^-1 K₂SO₄中交换出隧道中的H⁺后,其对Cd²⁺电吸附量降至169.4 mg g^-1,说明隧道中H⁺的快速迁出有助于Cd²⁺进入隧道而被吸附固定。进一步对钙锰矿和软锰矿电化学吸附Cd²⁺行为进行了研究,以考察隧道结构大小对锰氧化物电化学吸附性能的影响。结果表明,钙锰矿和软锰矿对Cd²⁺的电化学吸附容量分别为44.8和13.5 mg g^-1。不同隧道结构大小的锰氧化物对Cd²⁺的电化学吸附容量顺序为锰钾矿>钙锰矿>软锰矿。3、以盐酸还原煮沸高锰酸钾制备所得水钠锰矿为活性矿物,采用恒流充放电技术电化学吸附单一或混合的浓度均为0.5 mmol L^-1 Cd²⁺、Zn²⁺、Pb²⁺和Ni²⁺离子,在Cd²⁺与Zn²⁺、Cd²⁺与Pb²⁺、Cd²⁺与Ni²⁺以及Zn²⁺与Ni²⁺的混合溶液体系进行电化学吸附实验以明确重金属离子之间相互影响,同时考察电位窗口对重金属吸附去除效果的影响。结果表明,电化学吸附较无机吸附重金属容量显著提高;水钠锰矿电化学吸附单一体系Cd²⁺、Zn²⁺、Pb²⁺和Ni²⁺的去除率分别可达41.8%、37.2%、85.6%与31.3%,而四种重金属离子共存体系,Pb²⁺去除率基本不变（稳定为83.9%）,对Cd²⁺、Zn²⁺与Ni²⁺去除率分别降至19.9%、11.6%和5.4%;也即水钠锰矿对Pb²⁺吸附去除率不受其它重金属离子影响,可能为Pb²⁺优先占据水钠锰矿活性吸附位点,阻碍其他金属离子的吸附。在混合溶液体系中,Cd²⁺对Zn²⁺与Ni²⁺有抑制作用;Zn²⁺与Ni²⁺之间互相抑制,且Zn²⁺对Ni²⁺抑制作用较强。水钠锰矿对Cd²⁺、Zn²⁺、Pb²⁺和Ni²⁺电化学去除能力有如下规律:Pb²⁺>Cd²⁺>Zn²⁺>Ni²⁺。随着电位窗口增大,电化学吸附Pb²⁺的去除率逐渐增加,而对Ni²⁺、Cd²⁺与Zn²⁺的去除率变化较小。4、高锰酸钾、硫酸锰和硫酸钾混合溶液经微波反应制备所得水钠锰矿作为正负电极,施加一定槽压（0-1.2 V）吸附去除水体中共存的0.5 mmol L^-1 Cd²⁺和AsO₄^3-阴阳离子,考察了共存对Cd²⁺和AsO₄^3-吸附去除效果的作用机理,分析了Cd²⁺与Na⁺浓度对AsO₄^3-去除率的影响。结果表明,在阴阳离子混合体系中,随着槽压增加Cd²⁺与总As去除率先增加而后降低,在0.6 V达到最大,分别为65.3%与48.5%;体系中Cd²⁺的引入提高了As去除率。槽压为0.3与0.6 V时,负极表面有Mn₃（AsO₄）₂·4H₂O沉淀生成。在Cd²⁺和AsO₄^3-混合溶液中,随着Cd²⁺浓度增加As去除率逐渐增加,最高可达66.1%;而Na⁺浓度增加,对AsO₄^3-去除能力影响较小,进一步说明当溶液中同时存在AsO₄^3-与Cd²⁺时,Cd²⁺促进了总As去除。在0.6 V槽压下,随着溶液中Cd²⁺与AsO₄^3-浓度同时增加,水钠锰矿电极电化学去除Cd²⁺与总As容量先增加后达到平衡,最高可达2132.0与1996.0 mmol kg^-1。