【摘 要】
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抗生素具有生态毒性且不易降解,作为一种新兴污染物,已陆续在地表水、地下水甚至饮用水中检出,对生态环境和人体健康造成了潜在威胁。过硫酸盐高级氧化技术有p H适用范围较宽、产生的硫酸根自由基（SO4-·）半衰期较长等特点,被广泛应用于降解有机污染的研究。本研究以制备的磁性生物炭为催化剂,对超声强化磁性生物炭活化过硫酸盐（PDS）处理水中四环素（TC）的效果及工艺条件进行研究,为水中四环素类抗生素的有效
【基金项目】
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辽河流域水污染治理与水环境管理技术集成与应用（2018ZX07601001）；
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抗生素具有生态毒性且不易降解,作为一种新兴污染物,已陆续在地表水、地下水甚至饮用水中检出,对生态环境和人体健康造成了潜在威胁。过硫酸盐高级氧化技术有p H适用范围较宽、产生的硫酸根自由基（SO4-·）半衰期较长等特点,被广泛应用于降解有机污染的研究。本研究以制备的磁性生物炭为催化剂,对超声强化磁性生物炭活化过硫酸盐（PDS）处理水中四环素（TC）的效果及工艺条件进行研究,为水中四环素类抗生素的有效去除提供参考。以TC为目标污染物,以自制的磁性生物炭为催化剂,对超声强化磁性生物炭活化PDS处理水中TC的效果及影响因素进行了试验研究。研究内容包括:磁性生物炭的制备及表征;磁性生物炭活化PDS体系处理水中TC的效果及影响因素;超声对磁性生物炭活化PDS体系的强化作用;水中共存物质对超声强化磁性生物炭活化PDS体系处理TC的效果的影响,并探讨了超声强化体系处理TC的机理。以橘皮为生物质原材料,采用化学共沉法制备了磁性生物炭。当热解温度为800℃,前驱体溶液中总铁离子浓度为0.2M时制备的磁性生物炭MBC800（0.2）的催化活性最好。SEM、XRD、FTIR和VSM的表征结果显示,Fe3O4成功负载到生物炭表面,且MBC800（0.2）具有较好的磁回收性能。MBC800（0.2）活化PDS处理水中TC时,正交试验结果表明,当TC初始浓度为30mg/L,p H=5,MBC800（0.2）投加量为0.4g/L,PDS投加量为6m M,反应时间为150min时,TC的去除效果最好,此时TC去除率为89.28%。MBC800（0.2）具有较强的稳定性,在重复回用3次后TC的去除率仍能达到75%以上,铁离子溶出浓度最高为1.15mg/L。超声对MBC800（0.2）活化PDS处理水中TC的效果有强化作用,超声功率150W,反应120min后,TC和TOC的去除率分别由87.23%和30.08%提高至93.56%和41.35%。在去除率相近的情况下,US的强化能够使MBC800（0.2）用量从0.4g/L减少至0.3g/L,PDS投加量从6m M减少至4m M。水中共存阴离子和腐殖酸（HA）会在不同程度上对US强化MBC800（0.2）活化PDS处理水中TC的效果产生抑制作用,这可能归因于它们对自由基的清除作用。其中NO3-的抑制作用几乎可以忽略不计,SO42-、Cl-、HCO3-和H2PO4-和HA的抑制作用更为显著。淬灭试验表明,在p H=5时反应体系中可能存在的主要氧化活性物质为硫酸根自由基、羟基自由基及单线态氧。反应前后MBC800（0.2）的XPS表征结果显示催化剂表面羟基和铁物质均参与了PDS的活化。采用液质联用技术检测了TC降解过程中主要的中间产物,推测出了3条可能的TC降解路径。超声强化磁性生物炭活化过硫酸盐体系对水中的四环素具有较强的去除能力,磁性生物炭催化剂具有较好的稳定性且易与水分离,超声不仅对TC的去除效果有强化作用,同时能够减少反应时间和药剂投加量。
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