【摘 要】
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随着全球经济的快速发展,人类生产和生活对于能源的需求进一步提高,传统化石能源的消耗量逐渐提高,而其储量逐渐减少,能源问题成了当前世界面临的一个重大问题。燃料乙醇因其具有可再生、无污染、来源广的优势而备受关注,无水乙醇生产过程中,当乙醇浓度达到95wt%后会与水发生共沸现象,传统工艺如蒸馏等方法无法进一步提高乙醇的纯度,而燃料乙醇对于乙醇纯度要求较高,这也限制了燃料乙醇的应用。渗透汽化凭借其能耗低、
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随着全球经济的快速发展,人类生产和生活对于能源的需求进一步提高,传统化石能源的消耗量逐渐提高,而其储量逐渐减少,能源问题成了当前世界面临的一个重大问题。燃料乙醇因其具有可再生、无污染、来源广的优势而备受关注,无水乙醇生产过程中,当乙醇浓度达到95wt%后会与水发生共沸现象,传统工艺如蒸馏等方法无法进一步提高乙醇的纯度,而燃料乙醇对于乙醇纯度要求较高,这也限制了燃料乙醇的应用。渗透汽化凭借其能耗低、环保、操作安全、装置简单、不受气液平衡限制等特点在燃料乙醇生产和提纯过程中发挥着重要的作用。而渗透汽化膜作为渗透汽化的核心部分,对分离起到了决定性作用。基于渗透汽化膜的溶解扩散机理,本论文采用三（2-氨基乙基）胺（TAEA）和2,4-二异氰酸甲苯酯（TDI）分别为水相和油相单体,采用界面聚合法制备了新型的聚脲型渗透汽化膜,并对其结构和乙醇脱水性能进行了系统研究,旨在为乙醇脱水渗透汽化膜的工业化应用提供有效途径。论文首先在水解的聚丙烯腈（PAN）底膜上利用TAEA/TDI界面聚合反应制备了聚脲型渗透汽化膜,探索了制膜工艺条件对复合膜结构和乙醇脱水性能的影响,得到了最优的制膜工艺条件;采用共沉淀的方法合成了层状双金属氢氧化物（LDHs）,并将其与聚乙烯亚胺（PEI）共混后作为中间层引入复合膜的制备中。实验探究了PEI浓度、PEI分子量、LDHs浓度和LDHs沉积时间等条件对中间层的构建和渗透汽化膜分离性能的影响,并考察了原料液温度、原料液浓度等分离条件对膜分离性能的影响以及渗透汽化膜的长期稳定性。研究结果表明,在中间层最佳构建条件下,聚脲型渗透汽化膜在80°C条件下,对95 wt%的乙醇/水溶液的分离因子为132.2,渗透通量高达2086.71g·m-2·h-1。为进一步提高渗透汽化膜的分离性能,基于溶解扩散原理和逐层组装的界面聚合,本论文设计了一种新型的具有可控交联度的高性能渗透汽化复合膜。在保持水相单体浓度不变的前提下,通过改变层层组装中油相单体TDI的浓度,系统地研究了其对复合膜结构和渗透汽化乙醇脱水分离性能的影响。研究结果表明,这一设计结构在进料侧构建更好的亲水性,有利于渗透组分的溶解和吸附;渗透组分在膜内扩散过程中,选择性分离层的疏水性增加,这有利于渗透组分的扩散和解吸。其中(TAEA1.5-TDI1-0.5-0)/HPAN复合膜分离性能明显提升,其对95wt%的乙醇/水体系分离因子高达844.6,水渗透通量为1284.3g·m-2·h-1,分离因子是未改变交联度的膜的10倍,膜的综合分离性能PSI值提升了993.2%,并且表现出很好的运行稳定性。为了进一步验证这一设计的普适性,利用聚乙烯亚胺（PEI）-均苯三甲酰氯（TMC）为水相和油相单体,通过改变TMC在不同反应层间的浓度制备了同样具有可控交联度的渗透汽化膜。测试结果表明,该复合膜也显著提升了其对乙醇/水体系的分离性能;(PEI1.0-TMC0.1-0.05-0)/HPAN复合膜对95wt%的乙醇/水体系分离因子为190.0,渗透通量为1289.4g·m-2·h-1,相比未改变交联度的三层复合膜,分离因子提升了39.0%,膜的综合分离性能PSI值提升了47.3%。相较于工业化和文献中有关渗透汽化膜的报道,实验设计制备的复合膜分离性能具有明显的优势,并且制备过程简单易行,方法更易于在工业上扩大规模,具有很好的应用前景。
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