ABO3型化合物作为Ni/H电池的新型负极材料,不但成本低，而且具有较好的化学反应活性和放电容量，以及良好的金属特性。研究表明，ABO3型氧化物储氢现象具有一定的普遍性，且氧空位的存在很大程度上影响着钙钛矿型氧化物材料的储氢性质，因而本文基于密度泛函理论(Density Functional Theory)研究了H2分子在LaNiO3理想表面及含O空位表面的储氢性能。　　针对H2分子在LaNiO3表面的吸附问题，根据表面能的计算确定了(001)表面为最佳的吸附面。在此基础上，优化了 LaNiO3(001)理想表面的十种可能吸附位置，通过计算其吸附能及解离能，发现表面存在三种吸附方式：第一种吸附方式中，H2置于O顶位(即T1，T2，T3),优化结果显示，H2分子已经解离，两个H吸附在同一个O上形成了H2O分子,通过对T3位置吸附前后的电子结构分析及H2O分子与表面原子电荷转移情况的分析，发现H2O分子与表面间的相互作用较弱，易逃离表面形成氧空位；第二种吸附方式中，H2置于O桥位(即B1，B2，B3，B4)，优化结果显示，H2完全解离，两个H原子与表面两个 O原子分别成键，形成了两个—OH基，这两种吸附均为化学吸附；H2分子置于La顶位(即T4)时，还可以发生物理吸附。上述吸附中，最稳定的吸附构型是H2置于O—O桥位即B3位置，为了更好的研究H2在B3位置的吸氢性能，构建超胞来进行更精准的研究。通过对B3位置吸附前后原子的电荷布居、原子的键布居、电子局域函数(ELF)与态密度(DOS)的分析，我们发现解离的 H与 O之间为典型的共价键，H与表面间的作用主要是由H1s与O2p轨道作用杂化的结果。　　基于密度泛函理论，本文还对H2分子在含O空位的LaNiO3(001)表面的吸附问题进行了计算与分析。首先，对含O空位LaNiO3(001)结构的晶格参数进行了优化，结果发现O空位的出现扩大了LaNiO3的晶格参数，这是由于LaNiO3中O空位的出现减少了Ni元素从高价态到低价态的转换，使得Ni离子的半径增大，从而NiO的体积增大，导致LaNiO3的晶格参数变大。其次，通过计算空位形成能，发现LaNiO3(001)表面的空位形成能相对于晶胞要低1.12eV，因此，表面相对于晶胞更易形成 O空位。另外，为了分析PBE及PBESOL两种泛函对吸附构型电子结构的影响，应用这两种泛函对H吸附在O顶位(即T1)这种吸附构型进行了几何优化，结果发现，几何参数变化较小，但应用PBESOL泛函计算大大增加了体系的计算时间。最后，通过计算分析含有 O空位的LaNiO3(001)表面上六个可能位置的吸附能及解离能，结果发现其吸附方式与正常表面相似，即H2分子存在部分解离，两个H原子吸附在同一个O原子上形成了H2O分子的吸附方式；完全解离的H2中的两个H原子与表面O原子成键，形成了两个—OH基的吸附方式；以及物理吸附方式。但吸附结果与吸附性质却差别较大：第一，相对于正常表面，O空位的存在会导致H的吸附能增加，更易于储氢。第二，O空位的出现降低了表面的导电性，但吸H后含O空位的表面导带变宽，使其导电性增强。第三，适当的加大表面O空位的数量加快了H2的分解。