氮掺杂石墨烯量子点电化学制备、结构及特性的研究

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石墨烯量子点(Graphene Quantum Dots,GQDs)因其量子局限效应以及边界效应,而具有奇特的物理化学生物性质,在生物医学研究等方面具有广泛的应用。但是石墨烯量子点的较低的荧光量子产率,模糊的光致发光机制等因素制约着石墨烯量子点发展。众多研究通过异原子掺杂对石墨烯量子点进行改性,有效的提高了其荧光量子产率;然而由于石墨烯量子点外界环境以及自身结构官能团的复杂性,对于其光致发光机制的解释目前众说纷纭。  本论文通过电化学制备出高荧光量子产率的氮掺杂石墨烯量子点(N-doped Graphene Quantum Dots,N-GQDs),并对其合成机制以及发光机制进行了深入探讨。首先在绪论中阐述了本论文的研究内容与研究意义,重点介绍了氮掺杂石墨烯量子点的制备方法与应用;然后通过常规表征手段对电化学制备的掺杂石墨烯量子点进行研究测试,并对于各个表征结果进行分析,探讨了N-GQDs的合成机制与光致发光机制。最后对于本论文中的实验结果分析进行总结,并对本论文实验进行了客观评价。本论文主要的研究工作分为如下两个部分:  1.运用电化学方法制备出荧光量子产率高达0.71且平均尺寸为4nm的氮掺杂石墨烯量子点,其中,邻苯二胺作为仅有的反应物质与氮源。之后通过对N-GQDs进行表征与分析,提出N-GQDs的荧光量子产率明显提高的可能来源,即石墨氮的局域π电子状态;X射线光电子能谱结果与时间分辨光谱荧光技术的测量研究结果相结合,表明N-GQDs具有统一均匀的边缘基团,以及相同的非辐射衰减通道,因此N-GQDs存在发射波长不依赖激发波长和具有稳定的荧光寿命分布的特性。  2.通过调控反应电压,对于氮掺杂石墨烯量子点的合成机制进行探索,提出了可能的合成机制,即邻苯二胺耦合在一起形成的亚胺基和部分氨基酸组进一步的氧化耦合,形成了吩嗪类结构,吩嗪类的聚合碳化形成氮掺杂石墨烯量子点结构。
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