失活SCR脱硝催化剂的宽温域改性再生方法研究

来源 :沈阳航空航天大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:kelebing911
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现阶段选择性催化还原(SCR)技术是目前应用最为广泛和最具有研究价值的烟气脱硝技术。失活催化剂的再生以及开发中低温催化剂因能解决实际生产过程中催化剂易失活且失活后难回收利用的问题,受到了研究学者的广泛关注。本论文对失活催化剂进行原位再生,无需破坏失活催化剂原结构,同时基于中低温脱硝催化剂的制备技术,开发了一种基于再生脱硝催化剂的高活性、宽活性温度窗口的中低温SCR脱硝催化剂。再生过程中对催化剂进行如下研究:首先,采用不同浓度的酸碱溶液对失活催化剂进行预处理,并以清洗后的催化剂作为基底,采用溶胶-提拉法结合冷冻干燥的方式原位构建二氧化钛薄膜。发现0.2 mol/L Na OH溶液浸洗,催化剂脱硝活性可得到有效恢复。进一步地,所构建的二氧化钛薄膜表面平整多孔,颗粒团聚现象较少,且晶相以锐钛矿型Ti O2为主,可以作为后续负载活性组分的良好基底。之后,利用溶液浸渍法在氧化钛薄膜上分别负载活性组分锰氧化物和铈氧化物。发现锰氧化物和铈氧化物的催化活性分别表现在低温段(200oC)和中温段(200~300oC),说明二者的脱硝机理存在差异。结合X射线衍射分析等对催化剂的理化性质进行分析,并基于原位漫反射红外光谱(DRIFTS)等手段对脱硝机理进行探究,提出通过负载Mn Ox而再生的催化剂表面含有较高含量的Mn3+和化学吸附氧(Oα),对低温脱硝活性具有重要作用,且脱硝反应遵循Langmuir-Hinshelwood机理。铈氧化物的存在使得再生后的催化剂具有一定量的Ce3+和较高含量的化学吸附氧(Oα),有利于中温条件下脱硝反应的进行。脱硝反应过程同时遵循Eley-Rideal和Langmuir-Hinshelwood机理。最后,采用溶液浸渍法在氧化钛薄膜上共同负载Mn Ox和Ce Ox。所制备的再生催化剂低温脱硝性能显著提升。由于Mn Ox和Ce Ox的协同作用,再生催化剂表面具有更高含量的Mn3+和一定量的Ce3+和化学吸附氧(Oα)。SCR反应过程同时遵循Eley-Rideal和Langmuir-Hinshelwood机理。
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