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几十年来,全球能源短缺和严重的环境污染问题正成为一个潜在危机。为了人类社会的稳定和可持续发展,发展无污染、低能耗的技术正成为一个紧迫的任务。在各类可再生能源中,太阳能作为一种低成本、绿色能源成为目前克服环境和能源问题的理想途径。利用半导体光催化剂催化制H2和将CO2还原成碳是解决能源转化问题和环境问题的潜在方法,具有极好的应用前景,因此有大量研究者开展了研究。在半导体光催化剂研究中,除了传统的二氧化钛和氧化锌,许多新型光催化剂,如Bi2WO6、Bi2MoO6、SrTiO3、BiFeO3等也被相继研究,但由于受溶液中光催化剂的光利用率和催化效率的限制,以及纳米催化剂难以分离的缺点,阻碍了其大规模工业化应用。为了解决这些问题,研究者开展了大量的工作。本研究合成了新颖的钒系半导体材料(如BiVO4)和钼系半导体材料(如SrMoO4、和 Sr2FeMoO6 及其掺杂材料),采用 XRD、SEM、TEM、BET、XPS、Raman、UV-vis、PL、ESR等对光催化剂的结构、形貌和性能进行了深入研究。以亚甲基蓝(MB)为模拟污染物,对催化剂在可见光下的催化性能和催化反应动力学进行了系统研究。在此基础上,提出了光催化剂的形貌形成机理和光催化降解机理。主要研究工作如下:(1)改进的溶胶凝胶法制备网状BiVO4及其光催化性能研究通过改进的溶胶-凝胶法成功地制备了具有网状结构的BiVO4光催化剂。制备过程中,以柠檬酸(CA)作为螯合剂,乙二胺四乙酸(EDTA)作为螯合剂和软模板剂,研究了 pH值和EDTA量对样品结构和形貌的影响。研究结果表明,EDTA量和pH值的大小对所制备的BiVO4样品的形貌形成发挥了重要作用。以MB为模拟污染物对催化剂的光催化性能进行了评价,结果发现,在可见光(λ>400 nm)照射下,网状结构的BiVO4显示出了优异的光催化性能,在50分钟内,亚甲基蓝的降解率达到约98%,研究也发现,该光催化剂降解MB的过程符合拟一级反应动力学模型,拟合的表观反应速率常数kapp约是传统溶胶-凝胶法合成的样品的10倍。(2)共沉淀法制备SrMoO4:Eu3+,Dy3+及其形貌和发光性能研究采用共沉淀法制备了 SrMoO4荧光粉和SrMoO4:xEu3+(yDy3+)荧光粉。系统研究了反应溶液的初始pH值和Eu(Dy)掺杂量对样品形貌和发光性能的影响。研究结果表明,随着pH值从6增至10,SrMoO4的形貌发生了改变。SrMoO4:xEu是长为10μm,直径为2μm的均匀分散的纺锤形结构,而SrMoO4:yDy呈现由纺锤形小棒组成的花状结构。基于以上结果,提出了形貌形成的机理。发光性能研究发现,位于 616 nm 处 Eu3+(5D0→7F2)和位于 576 nm 处 Dy3+(4F9/2→6H13/2)最强光发射峰的发光强度随Eu(Dy)的含量增加而增强,并分析了其发光机理。(3)表面活性剂水热法制备SrMoO4:0.01Dy3+及发光性能研究以柠檬酸钠(Na3Cit)和聚乙二醇(PEG4000)作为表面活性剂,采用水热法制备了 SrMoO4:0.01Dy3+发光材料,采用XRD、SEM和PL等对材料的结构、形貌和光学性能进行了研究。研究结果表明,表面活性剂的添加不改变SrMoO4发光材料的晶体结构,但对SrMoO4材料的形貌影响很大。随着Na3Cit或PEG4000的加入,SrMoO4:0.01Dy3+的形貌由片状转变成纺锤形和花状。Dy3+的4F9/2→6H13/2电子跃迁导致材料最强的光发射峰位于576 nm附近。加入Na3Cit后,样品的发光强度降低。随着PEG4000量的增加,光发射强度先增强后降低,当PEG:Sr的摩尔比为0.5:1时,光发射强度达到最大。(4)水热法制备Cr、Co掺杂SrMoO4及光催化性能研究一种简单的水热合成法成功制备了 Cr、Co掺杂的SrMoO4可见光催化剂。研究结果表明,Cr、Co掺杂对SrMoO4样品的晶体结构影响较小,但对样品形貌起重要作用。在可见光照射下,通过光催化降解MB模拟污染物,评价其光催化性能。ESR研究结果表明在光催化降解过程中·O2-自由基是主要的活性物。光催化结果表明,当Cr、Co掺杂量分别为7%和5%时,掺杂SrMoO4的光催化性能最佳。可见,SrMoO4光催化活性的提高与Cr(Co)掺杂密切相关,原因可能是由于掺杂使样品的能带宽度减小,同时,掺杂后光生电子和空穴的复合率降低,说明Cr(Co)掺杂是提高SrMoO4光催化性能的一种有效方式。(5)溶胶-凝胶制备Eu、Dy掺杂Sr2FeMoO6及性能研究通过溶胶凝胶法成功制备了具有棒状和花状结构的Eu和Dy掺杂Sr2FeMoO6磁性高效光催化剂。研究结果表明,样品为四方晶系双钙钛矿型晶体结构,Eu和Dy掺杂后不会改变其晶体结构,但对材料的形貌产生明显影响。随Eu和Dy掺杂量的增加,Fe/Mo有序度降低,结构中氧空穴浓度增加,而且Fe2+/3+-Mo5+/6+之间的平衡逐渐打破;磁性能研究发现,随着Eu和Dy掺杂量的增加,样品的饱和磁化强度下降,矫顽力增加;以亚甲基蓝为模拟污染物在可见光照射下的光催化降解研究表明,在35分钟内大约98%的亚甲基蓝被降解,具有极佳的光催化效果,Eu和Dy的最佳掺杂量分别为5%和7%。可见,我们研究得到了一个具有磁性的高效光催化剂Sr2FeMoO6,为催化剂的回收和再利用提供了可能。