二维纳米材料Ti3C2Tx-MXene的制备与催化性能研究

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由于二维材料的特殊性质,近年来人们对一类被称为MXene的超薄纳米材料(二维过渡金属碳化物、氮化物和碳氮化物)进行了广泛的研究,发现了其一些独特性质,并提出了潜在应用的建议。本文探索了纯MXene、功能化MXene及复合杂化MXene的合成方法技术,重点探索了MXene基材料的电催化和光催化性能,并提出了其在新兴领域的应用前景和挑战。主要内容如下:  本文探索了用不同的蚀刻剂和插层方法合成最受欢迎MXene—碳化钛(Ti3C2Tx)的实验方法,并分析了合成参数对Ti3C2Tx的质量和产率的影响,同时提供了针对不同应用的最佳工艺。研究结果表明:当使用 20ml 以上的HF腐蚀1g前驱物MAX (Ti3AlC2)相时,可观察到均匀的类手风琴形貌的MXene。若使用原位生成HF刻蚀剂,则产物中会有未刻蚀的颗粒残留,若使用配制的HF刻蚀剂时,则伴有杂质的生成。不同的插层剂使得MXene的层间距不同,离子插层层间距较小,但其导电性最好且引入的杂质离子易去除;小分子有机物插层层间距增加,但导电性相对减弱;长链有机物可以使得层间距相对最大,但剥离不完全且导电性也最差。此外,本文通过在不同的环境下将MXene作为一种封闭的软模板进行功能化,制备出3种不同形貌的MXene二维平面异质结构衍生材料。  在进一步研究中,探索了MXene和层状双金属氢氧化物(LDH)的复合电催化剂在析氧反应(OER)领域中的应用。研究结果表明:LDH/MXene催化剂在电催化活性、结构稳定性方面得到显著改善,这主要归因于LDH和MXene的协同相互作用。MXene的存在可使 LDH 纳米结构在分离和聚集中增强OER的电荷传导,而它们之间的强相互作用则进一步保证了它们之间的电荷转移,其中LDH为电催化产氧提供活性位点。  此外,本论文继续研究了MXene基复合材料在光催固氮领域中的应用。研究结果表明:RuO2- TiO2@MXene复合材料产氨量达到TiO2@MXene的2倍,其中Ti3C2Tx表面TiO2的形成有助于光催化作用;金属性的Ti3C2Tx不仅为TiO2纳米粒子的均匀生长提供了一个2D平台,而且还发挥了电子接收器的作用,进一步促进了光生载流子的分离;RuO2的负载则为光催化固氮提供活性位点。
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