钼酸镧(钇)钠晶体生长与发光性能

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本论文选择钼酸镧钠(NaLa(MoO4)2)与钼酸钇钠(NaY(MoO4)2)晶体作为研究对象,这两种晶体不仅在无中微子双β衰变方面有着良好的应用前景,且由于具有良好的物理性能以及高的热稳定性和潮解稳定性,适合用作掺杂稀土离子的优良基质材料。因此,本文开展了NaLa(MoO4)2晶体在无中微子双β衰变领域的应用和NaY(MoO4)2晶体掺杂稀土离子的研究工作。研究的内容主要包括以下两方面:首先对两种晶体的生长工艺进行研究并改进;然后对晶体的发光性能和闪烁性能进行了研究。本论文主要的研究成果如下:1、NaLa(MoO4)2多晶料采用高温固相法合成,并采用坩埚下降法以自发成核的方式生长NaLa(MoO4)2晶体。通过优化温度梯度、坩埚形状和降温速度来提高晶体的质量。生长出的NaLa(MoO4)2晶体呈现黄色和黑蓝色,经过退火和抛光后得到了10×10×10 mm~3大小的淡黄色NaLa(MoO4)2晶体。通过PXRD表征了NaLa(MoO4)2晶体在不同部分的结构,通过透过光谱得到了NaLa(MoO4)2晶体在可见光区的最大透过率约为72%左右。在紫外光和β射线激发下的NaLa(MoO4)2晶体的光产额均随着温度的降低而增加,在10 K温度下最大,其可见光产额介于Li2MoO4和Ca MoO4晶体之间,闪烁光产额则为Li2MoO4晶体的70%左右,最长的平均衰减时间(τ=442.77μs)在10 K温度下获得。2、NaY(MoO4)2:Re(Re=Er3+/Nd3+,Tm3+)晶体采用坩埚下降法通过自发成核的方式进行生长。生长出的晶体呈现出黑蓝色,经过退火和抛光制得晶体样品后,通过PXRD表征验证了NaY(MoO4)2晶体的白钨矿(Ca WO4)结构并没有随着稀土离子掺入而发生改变,且由吸收光谱得到晶体在500和800 nm左右有着较强的吸收峰。由于热猝灭效应,三种晶体的发射强度都随着温度的升高而降低。与单掺Er3+的NaY(MoO4)2相比,NaY(MoO4)2:Re(Re=Er3+/Nd3+,Tm3+)晶体在1534 nm处的发射强度则显著降低,这可以归因于Er3+的敏化作用,Er3+与Tm3+或Nd3+之间发生了能量转移。因此随着Tm3+和Nd3+离子的掺入,Er3+在1534nm(~4I13/2→~4I15/2)处的荧光寿命大大降低,Er3+与Nd3+或Tm3+之间的能量转移效率分别被计算为77.4%和51.1%,这都表明这两种晶体有潜力应用于近红外激光领域。3、采用高温固相法合成了不同浓度Pr3+掺杂NaY(MoO4)2的多晶料,并通过坩埚下降法自发成核生长出了x Pr3+:NaY(MoO4)2(x=0.1-1.5 mol%)晶体。生长出的晶体呈现黑绿色,经过退火后呈现淡绿色。在NaY(MoO4)2:1%Pr3+晶体中获得其在可见光区的最大透过率为61%,且经过计算所有晶体的分凝系数都保持在1.1至1.6的范围内。对Pr3+掺杂引起的NaY(MoO4)2光谱性质、光谱参数等的变化进行了比较和分析。当掺Pr3+的NaY(MoO4)2晶体在475 nm激发下,观察到其橙红色发射带(606-652 nm)对Pr3+浓度有很大的依赖性。在606和652 nm处的发射截面分别被计算为2.73×10-20和2.03×10-20 cm~2。在NaY(MoO4)2:0.1%Pr3+晶体的606 nm处获得了最长的平均衰减时间(τ=43.59μs)。这表明掺Pr3+的NaY(MoO4)2单晶有潜力应用于可调谐橙红色激光领域。
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