生活垃圾发酵气催化转化制合成气新型催化剂的制备及性能研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:hehong405
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生活垃圾通过厌氧法可以转化为主要成分是V(CH4):V(CO2)=2:1的发酵气,向该发酵气中补充适量的水蒸气即可制备合成气。这不但能使生活垃圾的减量化、资源化,还能减小温室气体的排放。实施这种方法的关键在于开发一种具有优异催化性能和导热性能的新型催化剂。本研究用浸渍法制备了Ni含量为5-15(wt)%的Ni/SBA-15颗粒催化剂。为了提高催化性能,本研究采用过渡金属、碱金属氧化物、碱土金属氧化物、稀土金属氧化物和CexZr1-xO2对它进行改性。为了强化传热性能,本究研还在颗粒催化剂的基础上,制备了Ni/SBA-15/Al2O3/FeCrAl和Ni/M/SBA-15/Al2O3/FeCrAl(M=La2O3、MgO、CexZr1-xO2)催化剂。最后,在常压下评价了催化剂的性能,并采用XRD、H2-TPR、CO2-TPD进行了结构表征。评价结果表明,当Ni含量为10wt%时,催化剂的性能最好。在反应温度850℃、CH4:CO2:H2O=2:1:1.5、空速=2.70×104 ml gcat-1h-1的条件下,10wt%Ni/SBA-15催化剂上的CH4和CO2转化率分别为98%和86%,但反应120小时后分别降至85%和53%。改性后催化剂的性能不同于改性前,采用3wt%MgO改性后催化剂的性能最好,反应620小时后,CH4转化率仍为98%左右,CO2转化率从92%降至77%。10wt%Ni/SBA-15/Al2O3/FeCrAl催化剂上的CH4和CO2转化率分别为90.9%和89.2%,但反应24小时后分别降至36.8%和25.7%;改性后催化剂的性能得到提高,经7%MgO改性后的催化性能最好,反应24小时后CH4转化率仅从98.0%下降到94.0%,CO2转化率从80.1%下降到75.5%。表征结果显示:Ni/SBA-15催化剂失活的主要原因是积炭和Ni0物种的氧化。La2O3或MgO的改性能提高活性组分的分散性,抑制积炭的生成,MgO改性还能提高催化剂的碱性。Ni/SBA-15/Al2O3/FeCrAl催化剂失活的主要原因是:在高温和水蒸的共同作用下,大部分Ni0物种转化为NiAl2O4
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