【摘 要】
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热电材料是可实现热能和电能之间直接相互转化的新型功能材料,在温差发电和制冷领域有广泛应用前景。层状钴基氧化物Ca3Co4O9具有耐高温、抗氧化、环保等优点,是一种有潜力的高温热电材料。热电性能优良的Ca3Co4O9需同时具备较高电导率、Seebeck系数和较低热导率,单一优化其中一个参数往往导致其他参数非协同变化。本论文基于热电输运理论,结合Ca3Co4O9层状结构特点,采用掺杂离子、引入本征空位
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热电材料是可实现热能和电能之间直接相互转化的新型功能材料,在温差发电和制冷领域有广泛应用前景。层状钴基氧化物Ca3Co4O9具有耐高温、抗氧化、环保等优点,是一种有潜力的高温热电材料。热电性能优良的Ca3Co4O9需同时具备较高电导率、Seebeck系数和较低热导率,单一优化其中一个参数往往导致其他参数非协同变化。本论文基于热电输运理论,结合Ca3Co4O9层状结构特点,采用掺杂离子、引入本征空位、复合纳米材料的方法,调控材料载流子传导、杂质能级和Co电子自旋熵,弱化了 Seebeck系数和电导率之间的竞争。同时,点缺陷、界面热阻、气孔等的引入降低了材料热导率,最终使材料热电优值ZT得到优化。具体内容如下:研究了掺杂K离子、Gd离子及Co本征空位对Ca3Co4O9热电性能的影响。结果表明,引入环境友好的一价K离子,主要在Ca位发生替位掺杂,载流子浓度增大,电导率明显提高;引入了杂质能级,Seebeck系数没有降低。掺杂重元素三价Gd离子和引入Co本征空位主要对Co位产生影响,提高了样品电导率,并促使Co4+到Co3+电子自旋转变,产生额外自旋熵,增强了 Seebeck系数。掺杂K离子、Gd离子和引入Co空位均增强了声子散射,热导率降低。最终,Ca2.95K0.05Co4O9样品ZT值在1026 K时达到0.22,比原始样品提高约35%。Ca3Co3.94Gd0.06O9ZT值在773 K时达到0.19,比原始样品提高约27%。Ca3Co3.925O9样品ZT值在1026 K时达到0.10,提高近46%。研究了在Ca3Co4O9中复合纳米MoSi2和碳纳米管对热性能的影响。复合MoSi2样品提高了电导率;形成杂质能级,提高了 Seebeck系数。添加MoSi2使声子散射中心增加,MoSi2与基体粒径不同引起的应力场散射,使晶格热导率降低。理论分析表明,添加MoSi2引入界面热阻和气孔对降低复合材料热导率有重要影响。在Ca3Co4O9中复合碳纳米管,恶化了样品电导率和 Seebeck系数,但热导率明显降低。Ca3Co4O9/0.16 MoSi2和Ca3Co4O9/10wt.%CNTs样品总热导比原始样品分别降低27%和73%。最终,Ca3Co4O9/0.05 MoSi2样品ZT值在1080 K达到0.26,比原始样品提高44%。Ca3Co4O9/3 wt.%CNTs样品ZT值在625 K时比原始样品提高29%。
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