【摘 要】
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钢铁行业是工业排放CO的主要来源之一,而烧结工序在钢铁生产过程中排放的大气污染物占比最高。目前,半干法脱硫+中低温选择性催化还原(SCR)脱硝技术已成为主流的烟气治理技术。烧结烟气进行SCR脱硝之前,需使用大量高炉煤气进行补热,而烟气中约1%的CO却未得到有效利用,存在严重的资源浪费,若能用其代替部分高炉煤气进行补热,将实现低能耗超低排放技术。对于在锐钛矿型Ti O2上负载Pt的催化剂Pt/Ti
【基金项目】
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国家自然科学基金项目(51938014); 国家自然科学基金项目(52170118);
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钢铁行业是工业排放CO的主要来源之一,而烧结工序在钢铁生产过程中排放的大气污染物占比最高。目前,半干法脱硫+中低温选择性催化还原(SCR)脱硝技术已成为主流的烟气治理技术。烧结烟气进行SCR脱硝之前,需使用大量高炉煤气进行补热,而烟气中约1%的CO却未得到有效利用,存在严重的资源浪费,若能用其代替部分高炉煤气进行补热,将实现低能耗超低排放技术。对于在锐钛矿型Ti O2上负载Pt的催化剂Pt/Ti O2-A,Pt作为催化活性中心不易被硫酸盐化,且在烧结烟气气氛下表现出极好的中高温CO催化活性。但烧结烟气即使在脱硫工序后,仍然有约10-35 mg/m~3的SO2和10%的H2O,由于要在工业尺度下长时间反应,将在催化剂表面沉积大量含硫物种,会导致催化活性下降。因此,需要对Pt/Ti O2-A催化剂进行表面改性,提高对SO2的耐受性。本文使用非贵金属对Pt/Ti O2-A进行改性,筛选抗硫性最佳的催化剂,并通过多种方法对其进行表征,探究抗硫机理。在此基础上,对粉体催化剂进行成型研究,制备适用于工业应用的成型催化剂。主要结果如下:(1)添加0.5wt.%Mn能提高催化剂的抗硫性,在含SO2和H2O的气氛下,200℃时CO即能完全转化。先负载Mn再负载Pt的催化剂活性高于先负载Pt再负载Mn和共浸渍的催化剂。H2O促进CO的催化氧化,并直接参与反应,而SO2可以抑制CO氧化反应,同时抑制H2O参与反应。添加少量的Mn可以使得Pt、Mn和载体之间产生较强的相互作用,并抑制SO2的吸附,降低表面硫酸盐的分解温度,使表面硫酸盐物种的沉积量不随反应时间的增长而明显增加,并且减弱了SO2对H2O直接参与CO氧化反应的抑制作用。(2)分别制备了涂覆型蜂窝催化剂以及挤出型条状催化剂。在涂覆型催化剂的研究中,发现以碱性硅溶胶为粘结剂,粘结剂与载体Ti O2质量比1:1,固含量为20%,涂覆30 min,可使产品负载率较高且有较好的机械性能,比表面积、孔体积迅速增加。挤出成型研究中,发现使用田菁粉和一水合柠檬酸作为复合助挤剂,水粉比约1.1,可以改善物料的触变性,使得挤出过程顺利,且催化剂有较好的机械性能。使用制备的成型催化剂在小试平台上进行实验,其结果显示,催化效率相较于实验室有所下降,在240℃下CO转化率约85%(在实验室评价240℃时CO能完全转化),在持续72 h的实验中表现出良好的稳定性。
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