随着全球能源危机和环境污染问题的日益严重,天然气取代石油的应用领域越来越广泛。然而天然气使用中未完全燃烧的甲烷若直接排放到大气中会产生巨大的温室效应,必须采取有效措施。催化燃烧技术是目前解决天然气因非完全燃烧产生的污染问题的最有效手段。目前应用于甲烷催化燃烧领域的催化剂主要有三大类:贵金属型,钙钛矿和六铝酸盐。其中钙钛矿因其合成方法简单、成本较低、热稳定性好及较高的催化性能而备受青睐。然而,当前钙钛矿型催化剂的研究种类过于单一、比表面积普遍偏低,且其主要催化机理仍不明确,因此关于更高比表面积的钙钛矿型催化剂的合成及其催化机理的研究有着重要的理论和实际意义。本文采用甘氨酸自蔓延燃烧法合成出具有较高比表面积的钙钛矿YlnO3,并将其应用在甲烷催化燃烧反应,探索了焙烧温度对该新型催化剂的晶型和催化性能的影响,并通过对其A、B位元素进行非化学计量比的掺杂来开展其催化机理的研究,取得的主要结果如下:(1)样品前驱体经650 ℃焙烧后才能形成立方晶相YlnO3钙钛矿,且立方相较其他晶相在甲烷催化燃烧中具有更好催化活性,624 ℃时可以实现对甲烷的完全转化,且经50h连续反应后,仍保持良好的催化稳定性。(2)发现A位非化学计量比掺杂的样品具有更多的氧空位,YxIn03+δ系列样品中Y1.04In03+δ的氧空位较多,其氧脱附量(759.3 μmol·g-1)与未修饰样品YInO3相比提高了42%。C02-TPD和NH3-TPD的研究还表明,Y3+量的改变对催化剂的表面酸碱性也产生较大影响,其对催化剂性能的影响显著。YxIn03+δ系列样品的催化活性随Y3+离子的缺陷程度的增加而提高,其中Y0.8In03+δ的活性较高,其T90为626 ℃。(3)B位非化学计量比掺杂的系列样品YInyO3+δ中生成的晶体缺陷较少,其中氧空位较高的YIn0.9803+δ的氧脱附量与初始样品(YInO3)相比仅提高了 7.6%。NH3-TPD的研究表明YInyO3+δ系列样品的酸碱性没有明显差异,催化活性测试表明,YInO3 + B位In3+离子为主要催化活性组分,且YInyO3+δ系列样品的催化活性随In3+离子的缺陷程度的增加而降低,其中活性较好的为YIn0.9803+δ,其T90为645℃。(4)YInO3钙钛矿在甲烷催化燃烧中的活性主要受比表面积、氧空位、活性位点含量以及表面酸碱度的影响,其中表面酸碱度和活性位点含量的影响较大。