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气溶胶是大气科学的重点研究领域,是气候变化的重要驱动力,对生态系统和人体健康具有重要影响,而气溶胶的浓度水平、粒径分布以及化学组成是影响气溶胶物理、化学和生物学特性的重要因素。受人类活动影响,不同区域气溶胶的浓度水平和化学组成存在一定的差别。作为气溶胶的重要组成部分,水溶性无机离子的时空变化是影响气溶胶气候、环境和健康效应不确定性的主要因素。本文试图从气溶胶中水溶性无机离子的时间、空间和粒径分布三个侧面进行研究,目的在于全面了解我国气溶胶中水溶性无机离子的现状,寻求变化规律,解析来源,同时为气候、环境和人体健康学者提供基础研究数据。 本研究在全国选取城市、乡村和背景区三种类型共24个观测站点,从2012年6月开始,使用安德森分级采样器采集各地气溶胶样品,经去离子水恒温超声浸提,使用离子色谱测定了9个粒径段气溶胶中10种水溶性无机离子的含量(其中NO2-不确定性较大,本文不予讨论)。对水溶性无机离子的空间分布、时间变化以及粒径分布的特征进行研究,并使用因子分析法对背景区和城市气溶胶的来源进行了初步的解析。 主要研究结果如下:我国细粒子中水溶性无机离子占PM2.5质量浓度的6%~62%,细粒子和粗粒子中水溶性无机离子浓度总和分别为4.88~50.33μg· m-3和3.63~37.07μg· m-3。SO42--NO3--NH4+占细粒子中水溶性无机离子浓度总和的48%~93%;占粗粒子中水溶性无机离子浓度总和的23%~70%;5O42-和Ca2+分别是细粒子和粗粒子中比例含量最高的成分。细粒子中SO42-、NO3-、NH4+、K+浓度水平:城市>乡村>背景,城市、乡村和背景区的年均浓度平均值分别为11.54±3.88、5.88±2.51、6.97±2.20、0.69±0.30μg· m-3和10.41±8.28、4.49±4.74、5.42±4.36、0.54±0.41μg·m-3和5.09±3.34、1.54±1.20、2.53±1.76、0.27±0.09μg·m-3。南方城市细粒子中SO42--NO3--NH4+浓度高于北方城市(南方城市平均值:13.17±5.00、6.18±3.37、7.68±2.89μg· m-3,北方城市平均值:9.91±1.48、5.58±1.59、6.26±1.16μg·m-3)。南方乡村、背景区气溶胶中Ca2+、Mg2+相对低于北方。从粒径分布来看,气溶胶中无机离子主要在0.43~1.1μm和4.7~5.8μm处出现峰值,显示出与质量浓度谱的一致性。其中NH4+和K+主要呈现细粒径段为主的近似单峰分布,5O42--NO3-主要呈现细粒径段为主的双峰分布,C1-和Na+基本呈现对等双峰分布,Ca2+、Mg2+、F-主要呈现粗粒径为主的近似单峰分布。总体而言,城市气溶胶中水溶性无机离子在细粒径段分布相对高于乡村和背景区,而背景区在粗粒径段的峰值更明显。在时间变化上,SO42--NO3--NH4+的季节高值主要出现在冬季,且在0.65~2.1μm粒径段分布较多;秋季北方站点的5O42-、NH4+在凝结模态分布较多,南方站点的SO42-、NH4+发生了吸湿增长,在液滴模态分布较多;夏季南方站点的NO3-在凝结模态分布较多,在细模态分布较少。城市气溶胶中Cl-和K+的高值都主要出现在冬季,乡村和背景区Cl-的高值主要出现在夏季,背景区K+的高值主要出现在秋季。城市气溶胶中Ca2+的高值主要出现在春季,而乡村和背景区的高值主要出现在秋季。气溶胶中的Mg2+、Na+、F-在春、冬季节浓度较高。因子分析结果显示,化石燃料燃烧仍然是影响我国大气质量的主要因素,其方差贡献率为12~50%,生物质燃烧、扬尘和工业污染物的直排也是大气污染的主要来源,各因素的方差贡献率在12~39%,总体而言,城市受人类活动影响较大,背景区受自然因素影响较大。 主要研究结论和启示:细粒子仍然是我国多数地区的主要污染物,与背景区相比,人类活动对城市和乡村气溶胶影响显著,水溶性无机离子的时空分布差异性较大,控制化石燃料燃烧是优化大气质量的关键。