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21世纪初,全球对低能耗、高亮度、低成本及环境友好的照明光源急迫需求,半导体照明以其优良的性能和巨大的潜力,得到世界各国的大力支持和发展。半导体照明技术的关键是开发新型蓝光到紫外波段的发光二极管(LEDs)器件,而氧化锌(ZnO)材料由于其激子结合能高(60meV),有望实现室温下高效的紫外激子发射,近年来在短波长LED领域备受关注。然而,现在ZnO基器件尚不能商用化,主要由于材料质量达不到器件水平,p型掺杂问题没有得到真正解决。目前,获得高结晶质量ZnO外延薄膜是解决以上问题的关键步骤。
本文以与半导体工艺相兼容的Si单晶为衬底,重点研究ZnO薄膜的外延生长方法,采用缓冲层技术调控ZnO外延薄膜的结晶取向和结晶质量,分析其生长过程;并围绕薄膜材料的结晶质量以及器件结构对LED性能的影响展开实验研究和机理分析。
结合脉冲激光沉积(PLD)法和有机化学气相沉积(MOCVD)法,研究Si(111)衬底上ZnO薄膜的外延生长。研究发现,Si衬底上直接生长的ZnO薄膜,面内无特定取向。引入MgO/TiN缓冲层后,实现了ZnO薄膜的面内外延生长,其匹配关系为:ZnO(002)∥Si(111)(面外),ZnO[110]//Si[101](面内)。并进一步通过ZnO低温层技术提高了外延ZnO薄膜的结晶质量。相对于MOCVD法,PLD法制备的ZnO外延薄膜光致发光(PL)性能更好,为单一近带边发光,说明其缺陷密度较低。对PLD制备的外延ZnO薄膜进行了低温PL谱表征,清晰观察到自由激子XA及声子伴线(Xa-mLO),表明外延ZnO薄膜具有较好的光学性能及结晶质量。
采用PLD法在Si(001)衬底上获得了原子量级平整的STO(001)/TiN缓冲层,其表面均方根粗糙度RMS<0.5nm。并首次在STO(001)/TiN缓冲层上成功制备出非极性ZnO外延薄膜,该结构可以有效消除自发及压电极化效应对LED器件发光效率的限制。分析证明,非极性ZnO薄膜的外延匹配关系为:ZnO(110)//STO(001)//TiN(001)//Si(001)(面外),ZnO[002]//STO<110>//Si<110>和ZnO[002]//STO<110>//Si<110>(面内)。PL谱测试表明,该非极性ZnO薄膜发光特性优良,为实现Si基非极性ZnO电致发光器件提供了良好基础。
分别采用PLD法和MOCVD法在Si(111)衬底上,试制出n-ZnO/MgO/TiN/n+-Si基异质结LED原型器件,获得了室温下清楚可见的黄白色电致发光。分析表明,此发光主要与ZnO的深能级缺陷相关,而该缺陷很可能来源于界面处的晶格失配。采用ZnO低温缓冲层技术进一步提高了LED原型器件中ZnO外延发光层的结晶质量,在室温下获得了较强的电致发光。在相同的注入电流时,其发光强度明显高于MOCVD制备的LED结构。证明缓冲层技术是极有希望实现器件级ZnO材料的可行方法。