根据我国目前的资源现状，预期在未来较长一段时间内，煤仍将在我国能源供给中占据主要地位。煤的催化气化具有操作温度低、效率高和气体产物选择性强等优点，被视为一种新型的气化方法，而煤焦催化气化加压动力学因其重要性和复杂性，备受国内外学者的关注。本文利用特制的竖管式气化反应器，详细研究了以水蒸气或水蒸气/氢气混合气为气化剂、以碳酸钾为催化剂的加压气化过程及其动力学，建立了与简单参数相关的总包动力学模型，并提出以复杂反应机理为基础的动力学模型，内容如下:　　(1)建立了竖管式加压气化反应器，不仅可以进行加压气化反应，而且能使煤焦细颗粒在流化态条件下发生气化反应，从而消除内外扩散。此外，该反应器还具有水蒸气切换快、气化反应能满足微分条件等特点，有利于研究催化气化本征动力学和不同条件下的扩散效应。实验结果显示，流化状态下煤焦气化速率是横置式固定床反应器的3.2倍。进一步用计算流体力学软件(Fluent14.5)模拟反应器和冷凝水罐中流体的流动特征，研究了气体从反应器输运至气体出口过程对气体速率改变的影响，并通过实验验证，获得实验测得气化反应速率与反应器内原位气体析出速率之间的定量关系。模拟结果表明，圆柱形冷凝水罐中的气体输运及返混效应只有在空速达到600h-1以上时才能消除。　　(2)利用竖管式反应器研究了加压条件下煤焦催化水蒸气气化本征反应。结果表明:在本征条件下，水蒸气分压0.2MPa时煤焦的气化速率是0.04MPa时的3.3倍。加压有利于提高氢气产率，并抑制CO的产生。甲烷产率也随氢气分率增加而增加，但与主要产物相比仍可忽略。气化速率随碳转化率变化曲线的最高点出现在碳转化率0.4-0.6的范围内。动力学研究发现:不同温度、压力下，基于平均速率的无因次气化速率与碳转化率间的曲线近乎重合，并能用简化的随机孔模型对该曲线进行拟合。由此提出了总包本征动力学模型，该模型的特点是简单易用，并能通过统一的参数描述气化速率随温度、压力以及碳转化率的变化。　　(3)进一步研究了低流速下外扩散对煤焦催化气化反应速率的影响。结果发现，外扩散效率因子在碳转化率0.2-0.7的范围内基本维持稳定。外扩散系数与流速、温度及压力之间的关系可用修正的Chilton-Colburn关联式:Sh=0.311Re2.83Sc1/3(P/P0)-2.07来描述。计算与实验得到的外扩散效率因子吻合较好。将此关联式与总包本征动力学模型结合，能进一步用统一参数描述外扩散影响存在下气化速率随气体流速、温度、压力以及碳转化率的变化。　　(4)基于碳酸钾催化水蒸气气化过程中活性中间体及各种气化产物的形成机理，提出了K-ASIM复杂动力学模型。该机理不仅能很好描述气化速率和碳转化率随时间的变化，而且能描述不同气体产物的析出速率，并能合理反映煤焦气化过程中不同钾形态活性中间体的演变过程。模型对各基元反应活化能的拟合结果表明，煤焦与碳酸钾之间的反应是整个气化过程的速率控制步骤。基于传质基本方程和K-ASIM模型，建立与外扩散耦合的机理模型(K-ASIMd)，成功预测了煤焦催化气化过程随水蒸气分压及外扩散变化的特征，包括效率因子、传质系数和煤焦表面的水蒸气分压。　　(5)研究了以水蒸气/氢气为气化剂的煤焦加压催化气化。结果表明:随着氢气分压提高，气化速率下降，且最大气化速率对应的碳转化率也下降。在系统总压0.5MPa下，氢气分率增加5％，煤焦水蒸气气化的速率下降36％。然而随着系统总压的提高，氢气对气化速率的抑制作用逐渐减弱。在氢气分率30％的条件下，系统压力从0.5MPa提升至2.0MPa能使平均气化速率提升78％。随着氢气分率提高，甲烷产率线性上升，在2.0MPa、氢气分率50％的条件下，甲烷产率可达17％。在此基础上，初步探讨了水蒸气/氢气共存条件下煤焦的碳酸钾催化气化机理及氢气对气化反应速率的抑制作用。