【摘 要】
:
重金属-有机物复合污染在地下水污染中广泛存在,严重威胁地下水安全和人体健康。脉冲放电等离子体不仅具有较强的氧化能力,还具有还原能力,能够同时实现地下水中重金属的还原和有机污染物的氧化。然而,单独脉冲放电等离子体技术在处理污染废水过程中无法充分利用放电产生的氧化电位较低的化学活性物质(H2O2、O3)和紫外光等物理效应,导致能量效率低。研究证实脉冲放电等离子体与光催化剂结合能够提高其能量效率,但传统
论文部分内容阅读
重金属-有机物复合污染在地下水污染中广泛存在,严重威胁地下水安全和人体健康。脉冲放电等离子体不仅具有较强的氧化能力,还具有还原能力,能够同时实现地下水中重金属的还原和有机污染物的氧化。然而,单独脉冲放电等离子体技术在处理污染废水过程中无法充分利用放电产生的氧化电位较低的化学活性物质(H2O2、O3)和紫外光等物理效应,导致能量效率低。研究证实脉冲放电等离子体与光催化剂结合能够提高其能量效率,但传统单一光催化剂存在光利用率低、光生电子-空穴对易复合、难回收等问题。复合光催化剂加快光生电子-空穴对的分离效率,但难在一个体系中同时实现氧化和还原。基于此,本文将脉冲放电等离子体分别与rGO-MnFe2O4和rGO-TiO2-MnFe2O4复合催化剂结合,利用脉冲放电等离子体产生的光和H2O2发生光-Fenton催化反应,实现多效催化,同时提高水中Cr(Ⅵ)和阿特拉津(Atrazine,ATZ)的去除效率和脉冲放电等离子体的能量效率。具体研究内容和结果如下:研究脉冲放电等离子体同时去除地下水中Cr(Ⅵ)和ATZ的影响因素,优化脉冲放电等离子体工作参数,并分析去除机理。结果表明,在处理复合污染时,Cr(Ⅵ)和ATZ的去除率均高于单一污染,二者相互促进。在Cr(Ⅵ)和ATZ初始浓度均为10 mg/L,电压为13 k V,电极间距为10 mm,载气量为4 L/min,p H为9.2,电导率为330μS/cm时,放电处理60 min,ATZ和Cr(Ⅵ)的去除率分别为59.3%和54.1%,能量效率(G50)分别为156.8 mg/k Wh和126.3 mg/k Wh。地下水中的主要离子仅HCO3-抑制ATZ降解,其它离子对Cr(Ⅵ)和ATZ的降解无明显影响。O3、H2O2、·OH和·O2-对ATZ降解起作用,而H2O2和·H对Cr(Ⅵ)的去除起作用。ATZ的降解主要涉及脱烷基化和烷基链氧化过程。制备rGO-MnFe2O4催化剂,探究脉冲放电等离子体协同rGO-MnFe2O4去除Cr(Ⅵ)和ATZ的催化性能,分析Cr(Ⅵ)的催化去除机理。光致发光光谱(PL)、光电流和电化学阻抗(EIS)分析表明,rGO-MnFe2O4具有较高的光生载流子分离效率,石墨烯掺杂量为9%时光催化活性最高。磁强度分析表明rGO-MnFe2O4具有顺磁性,磁强度为53.3 emu/g。与单独脉冲放电等离子体体系相比,脉冲放电等离子体/rGO-MnFe2O4体系中ATZ的降解几乎无变化,而Cr(Ⅵ)的去除明显提高。在石墨烯掺杂量为9%,催化剂投加量为0.2g/L,p H为3的条件下处理90 min,Cr(Ⅵ)的去除率提高28.5%,达到73.3%。G50从114.3 mg/k Wh提高到186.5 mg/k Wh,动力学常数从0.007 min-1提高到0.015 min-1。活性物质的生成和作用及XPS分析表明,Fe2+、·H、H2O2和e-对Cr(Ⅵ)的去除起关键作用。制备Z型异质结结构的rGO-TiO2-MnFe2O4三元催化剂,探究脉冲放电等离子体协同rGO-TiO2-MnFe2O4同时去除Cr(Ⅵ)和ATZ的催化性能和催化去除机理。结果表明,rGO-TiO2-MnFe2O4的载流子分离效率高于TiO2和TiO2-MnFe2O4。rGO-TiO2-MnFe2O4在同时去除ATZ和Cr(Ⅵ)中表现出良好的催化活性。当TiO2和MnFe2O4比例为90:10、石墨烯掺杂量为5%、催化剂投加量为0.2 g/L和p H为3.1时,ATZ和Cr(Ⅵ)的去除率分别达到96.2%和79.8%,较单独脉冲放电等离子体体系分别提高27.3%和32.1%。ATZ的G50从193.7 mg/k Wh提高到444.0 mg/k Wh,Cr(Ⅵ)的G50从107.5 mg/k Wh提高到216.8 mg/k Wh。ATZ和Cr(Ⅵ)的动力学常数分别为0.036 min-1和0.018 min-1,是单独脉冲放电等离子体体系的2.8倍和2.6倍。活性物质的生成和作用及XPS分析表明,·OH和h+对ATZ的去除起作用,Fe2+、·H、H2O2和e-对Cr(Ⅵ)的去除起作用。ATZ的去除主要涉及脱烷基、烷基氧化和水解过程。
其他文献
随着信息化和自动化技术的快速发展,机械臂已经广泛应用于医疗、工业、服务等领域。传统的机械臂路径规划算法大多通过建模和示教实现,这种路径规划方式大多只能完成固定的任务,自适应能力较差,一旦环境或者任务发生改变,就需要重新建模,以适应新的任务或者环境。因此机械臂的路径规划问题作为机械臂研究领域的核心问题之一,被广泛关注。强化学习作为一种能够引导智能体在与环境的交互过程中,自主摸索出决策方法的算法,非常
污水常见处理工艺对有机微污染物去除效率很低,导致其出水对生态系统及人体健康造成潜在风险。目前污水厂主要依靠出水的高成本深度处理来提高OMPs去除率,而原位强化生物反应器中OMPs去除性能的研究则少见。目前关于参与OMPs微生物降解的规律和机制尚不清晰,因此难以有针对性地原位强化污水处理中OMPs的微生物降解。基于此,本研究以污水中典型OMPs-布洛芬为目标污染物,开展了强化序批式生物反应器中布洛芬
无线环境监测系统能够实现大范围、长时间的持续环境监测,因此被广泛应用于污染物监测、灾害防治、农田环境检测等领域中。然而,无线环境监测节点常采用电池供电方式,这种供电方式往往能量有限且更换困难,制约了无线环境监测系统的工作时长和传输性能,易造成传输距离短及数据丢包等问题,亟待开展环境监测系统无线传输低功耗设计研究,以提升无线监测系统长期运行可靠性。本文提出了硬件低功耗设计、动态功耗管理设计、无线传输
非均相电芬顿技术通过阴极氧还原反应(ORR)原位产生H2O2,进而利用固体催化剂活化H2O2生成强氧化性的·OH,近年来在废水处理领域被广泛研究。然而,ORR表现出通过四电子途径生成H2O或通过二电子途径生成H2O2的多产物特性,导致活化H2O2产·OH的可控性差、产率低。分步进行高效H2O2生产及H2O2的催化活化为非均相电芬顿提供了另一种反应途径。分别制备高H2O2产率、高H2O2活化利用率的
传统观点认为,氨氮的生物处理需要借助好氧硝化,而在传统厌氧消化系统内较难去除。但当某些铁(Ⅲ)(氢)氧化物存在的情况下,微生物能通过异化铁还原去除有机物和氨氮(Feammox)。异化铁还原是微生物以有机物作为电子供体将胞外不溶性铁(Ⅲ)的(氢)氧化物还原成Fe(Ⅱ),并从中获得能量的过程。异化铁还原能促进难降解有机物的分解,为产甲烷过程提供更多的有机底物,进而促进甲烷的产生。异化铁还原还能与厌氧氨
随着3D扫描仪的广泛普及,曲面重建在图形和视觉领域受到了众多学者的广泛关注,它在工业设计和制造、军事、医学、逆向工程等领域扮演着越来越重要的角色。泊松曲面重建是一种隐式函数曲面重建方法,它的优势是对于含有噪声的点云数据具有较强的适应性,并且能够自动生成平滑的重建曲面。但是该方法在点云模型边缘将不属于形态特征的区域误连接,最终造成重建曲面边缘产生伪曲面。本文对点云的传统泊松曲面重建进行了研究,提出一
石油炼制过程存在水耗能耗高、VOCs和温室气体排放量大等环境问题,因此识别和量化该过程的环境影响,进而对石油炼制企业实施清洁生产具有重要意义。目前针对石油炼制过程的生命周期环境影响评价研究多集中于产品层面,包含的核心装置不够全面,功能单位的选择对结果的影响不明确,现有的清洁生产审核方法不能从全过程角度识别清洁生产审核重点、评估清洁生产方案。基于上述问题,本文利用生命周期评价(Life cycle
当纳米颗粒(NPs)进入人体血浆等生物系统时,蛋白质可以自发地吸附在纳米颗粒的表面形成蛋白冠。这为纳米颗粒提供了一种新的“生物特性”,并影响它们在生物体内的行为和命运。因此,全面了解蛋白冠的组成及其与NPs的相互作用,对于评估纳米颗粒的生物学效应具有重要意义,有助于使纳米材料得到更广泛的应用。MXene是一类新兴的二维纳米材料,近十年来,由于其优异的性能,MXene在储能、催化、传感器、电化学、环
中国的“一带一路”倡议,继承历史悠久的文化符号,秉持“和平合作、开放包容、互学互鉴、互利共赢”的精神,是促进沿线各国繁荣发展的重要纽带,将亚欧大陆再次连接在一起,推动相关地区的互联互通发展。土耳其是古丝绸之路辉煌的重要组成部分,也是最早明确支持“一带一路”倡议的国家之一,中土两国2015年就已签署“一带一路”倡议同土“中间走廊”战略对接的谅解备忘录。备忘录的签署距今已经七年,为了改善其中不足、继续
自升式钻井平台是一种常见的海洋石油资源开采装备。在部分工况下,平台的吃水较小,自由水面的波动对湿表面面积和动水压强的影响较大,此时作用在自升式平台上的非线性波浪作用力不可忽视,在对平台进行水动力分析时,考虑二阶力波浪作用是非常重要的。本文基于势流理论,利用高阶边界元方法求解平台周围流场的速度势及速度势导数,在频域内通过物面压力积分得到规则波浪对自升式平台的一阶激振力和二阶倍频力等波浪力组成成分。建