能源是人类存在发展的基石和动力。如果没有能源,人类就没有办法生存下去;如果能源不足,就会制约社会更大的进步和发展。近几年,随着我国经济的快速发展,能源短缺问题也日益突出。氢能源是一种能量密度高、没有污染的能量载体,世界各国极为关注的就是它的发生、贮存和利用,由此21世纪被认为是氢能时代。因此,各个国家科研工作者的共同目标就是寻找代替传统碳氢能源的环保型、清洁型的新能源。本文以镁基储氢材料Mg₂Ni合金为研究对象,采用密度泛函理论的第一性原理方法,研究了Mg₂Ni及Ti取代以后的晶体结构、电子密度分布、态密度和氢化过程焓变。分别用Ti原子取代了晶胞中不同位置的Ni原子（Ni原子在Mg₂Ni晶胞中存在两类:即3d位置和3b位置）,讨论了取代前后储氢合金及其氢化物在上述性质上的变化。本论文的研究内容主要分为以下三个部分。第一部分,研究了Mg₂Ni及其3d位置的Ni被Ti取代所得到的合金和相应氢化物的晶体结构、电子密度分布、态密度和氢化过程焓变等性质。研究发现,在Mg₂Ni(即:Mg₁₂Ni₆)晶体中,Ni-Ni原子之间的相互作用是最强的,其次是Mg-Ni。在Mg₁₂Ni₆H₂晶胞中,Ni-H原子之间强烈的相互作用造成了脱氢的困难。Ti取代Ni（3d）原子,Ni-Ti原子之间的相互作用弱于Ni-Ni原子之间的相互作用。取代后加氢,在Mg₁₂Ni_6-xTi_xH₂（x=1,2,3）晶胞中,Ti-H原子之间的相互作用弱于Mg₁₂Ni₆H₂晶胞中Ni-H之间的相互作用,有利于降低放氢温度。第二部分,研究了Mg₂Ni及其3b位置的Ni被Ti取代所得到的合金和相应氢化物的晶体结构、电子密度分布、态密度分布和氢化过程焓变等性质。研究发现,Ti取代Ni（3b）原子,Ni-Ti、Ni-Mg原子之间的相互作用都弱于Mg₁₂Ni₆晶胞中Ni-Ni、Ni-Mg原子之间的相互作用。取代后晶胞的体积增大,更加有利于H原子的进入。第三部分,研究了Al取代Mg,同时Ti取代Ni得到的合金及相应氢化物的晶体结构、电子密度分布、态密度和氢化过程焓变等性质。并比较了单取代与双取代对合金吸氢的影响。双取代后得到的合金中吸氢原子与氢原子的相互作用较弱,有利于放氢。双取代有利于减弱Ni-H原子之间较强的相互作用,双取代优于单取代。本论文的创新之处:1.用基于密度泛函理论的第一性原理方法对Mg₁₂Ni₆合金及其氢化物的晶体结构和电子结构进行计算,结果与中子粉末衍射实验的实验数据基本吻合,说明所用计算方法是可靠的。2.电子密度分布和态密度分析表明,在Mg₁₂Ni₆H₂晶胞中Ni-4s与H-1s轨道之间的相互作用形成了较强的共价键,这是造成脱氢困难的主要原因。3. Ti取代Mg₁₂Ni₆晶胞中3d位置的Ni原子,每增加一个Ti原子取代,晶胞体积增大约4%。其相应氢化物中Ti-H原子之间的相互作用比Mg₁₂Ni₆H₂中Ni-H原子之间的相互作用弱,有利于降低脱氢温度。4. Al-Ti双取代即Al₁Mg₁₁Ni₅Ti₁,与单取代相比较,晶胞的变形性较小,可以改善多次吸放氢循环导致的合金粉末化,提高合金循环稳定性。