碱土金属对锰基低温SCR脱硝催化剂的影响研究

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氮氧化物是大气环境的主要污染物之一,选择性催化还原SCR技术是目前应用最多,最具有前景的脱除固定源排放烟气中氮氧化物的方法之一。近年来低温SCR技术越来越受到研究者们的关注,目前低温SCR催化剂在实际运用中面临着碱土金属中毒,抗SO2毒化性能差,碱土金属与SO2共同作用机理不明等问题。针对以上问题,本文以锰基低温SCR催化剂为研究基础,开展了碱土金属及SO2对催化剂性能的影响研究。首先对浸渍法Ca负载的Mn(0.4)/TiO2催化剂进行了抗硫性能的研究。结果表明,Ca的负载虽然对催化剂活性有抑制作用,但却可以略微缓解催化剂的SO2中毒。其主要原因是Ca的负载可以优先于活性组分和载体与SO2结合,起到保护催化剂的作用,但是该保护作用随着SO2的持续通入逐渐失去作用。其次,进一步对溶胶凝胶法Ca掺杂的Mn(0.4)/TiO2催化剂进行了抗硫性能的研究。结果表明,适量Ca的掺杂可以有效提高催化剂的抗硫性能,其主要原因是Ca能够抑制催化剂表面硫酸盐的生成,保护表面活性组分不被硫酸化,同时Ca、Mn、Ti之间强烈的相互作用可以促进金属氧化物的分散,提高催化剂的比表面积和孔容,从而提高催化剂的抗硫性能。最后,本文通过溶胶凝胶法制备了Mg掺杂的Mn(0.4)/TiO2催化剂,进一步考察碱土金属Mg对催化剂性能的影响。研究发现,Mg的掺杂可以大幅度提高催化剂的低温SCR活性,降低N2O的生成量,同时对催化剂的抗硫性能也有一定的提高。Mg的掺杂使得Mg、Mn、Ti之间存在较强的相互作用,可以增强活性组分Mn的分散性,增加催化剂的比表面积,增强催化剂表面NO2以及NO2-的吸附,提升NO的吸附活化能力。此外,在含硫气氛中,Mg的掺杂可以保留部分Lewis酸性位,有益于提高催化剂的抗硫性。
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