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锂离子电池由于具有能量密度高和循环寿命长等优势,成为目前最受欢迎的二次电池,广泛应用在便携式电子设备中。然而,随着电动汽车的不断发展,人们需要更高能量密度和倍率性能的锂离子电池以满足大规模储能体系的紧迫需求。石墨烯具有高导电性,大比表面积,良好的机械性能和化学稳定性,对锂离子电池电极材料的研究和应用显得尤为重要。再者,过渡金属硫化物具有较低的成本,丰富的储量和极好的理论容量吸引了显著的关注,但是其低的导电性,充放电过程中的体积膨胀而引起容量衰减和循环稳定性下降。为了解决这些问题,一种有效的方法是制备过渡金属硫化物与石墨烯的纳米复合材料。在过渡金属硫化物/石墨烯复合材料中,石墨烯作为一个缓冲和导电矩阵提高了复合材料的导电性,保持了结构的稳定性和有效地抑制了过渡金属硫化物的团聚,最终提高了复合材料的电化学储锂性能。本论文采用高温烧结法制备了金属硫化物与石墨烯的纳米复合材料。然后,采用物理化学表征方法研究此复合材料的结构、化学组成、形貌和储锂机理,还通过动力学分析讨论锂离子扩散速率和赝电容贡献。作为锂离子电池的负极材料,所制备的过渡金属硫化物/石墨烯纳米复合材料具有优异的储锂性能,具体的研究内容如下:(1)以六水合三氯化铁、硫脲、葡萄糖为前躯体,在Fe3+的催化下,通过简单的一步高温烧结法成功地制备了一种新型FeS/Fe3C纳米颗粒原位封装在三维多孔的氮硫双掺杂石墨烯框架的负极材料(FeS/Fe3C@NS-G)。三维多孔的石墨烯结构具有丰富的内部空隙空间可以缓解FeS/Fe3C纳米颗粒的体积膨胀和缩短离子/电子的传输路径。氮和硫杂原子的掺入显著地改变了碳晶体结构并引入了更多的缺陷位点,增加了锂离子电池的可逆容量和循环稳定性。更重要的是,高理论容量的FeS纳米颗粒和催化活性的Fe3C纳米颗粒所构建的异质界面有利于储锂性能。作为锂离子电池负极材料,所制备的FeS/Fe3C@NS-G电极展示了在0.1 A g-1的电流密度下,循环150圈之后,可逆容量高达1003 mAh g-1,其容量衰减率仅有1.25%。在1Ag-1的大电流密度下,800圈充放电循环后,610 mAh g-1的超长循环稳定性,具有91.6%的容量保持率。再者,该电极材料也展示了极好的倍率性能,在2 Ag-1和4 Ag-1的高倍率下分别提供了 518 mAh g-1和452 mAh g-1的高平均容量。(2)以阳离子交换树脂为前驱体,镍和钴离子为催化剂,通过阳离子吸附过程和随后的水热反应可控地合成了超细的NiCo2S4纳米核被三维多孔框架结构的石墨烯片原位包覆的复合材料(NiCo2S4@GS)。在NiCo2S4@GS纳米复合材料中,石墨烯片具有丰富的介孔结构和大的比表面积是通过造孔剂KHCO3的热分解形成的。石墨烯片会用作导电矩阵,也会用作保护性的缓冲层去提高电极材料的导电性和抑制NiCo2S4纳米颗粒的体积改变。正如预期的,NiCo2S4@GS多核-壳结构具有NiCo2S4纳米核和导电石墨烯壳之间的协同效应,展示了非凡的电化学性能。在0.2 A g-1的电流密度下,200圈充放电后,NiCo2S4@GS-1电极提供了 813 mAh g-1的高可逆容量。同时,在2Ag-1的大电流密度下,循环1000圈之后,535 mAh g-1的超长循环寿命。此外,先进的纽扣类型的全电池是通过耦合NiCo2S4@GS-1负极和商业LiFeP04正极组装。在0.1 A g-1的电流密度下,NiCo2S4@GS-1‖LiFeP04全电池提供了 109 mAh g-1的可逆容量,100圈充放电后的容量保持率为85.2%。吸引人的是,一个纽扣类型的NiCo2S4@GS-1‖ LiFeP04全电池可为由33个红色发光二极管组成的LIB标志供电,揭示了全电池具有极好的实用性。