钯、铂基贵金属催化剂在绿色化工生产中的应用

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精细化工作为化学工业重要的领域之一,属于高综合性的技术密集型工业。精细化学品具有品种多、更新快等特点,其生产过程涉及众多有机合成单元反应。基于传统行业的发展存在生产分散、环境污染等问题,本论文的工作集中于,对精细化工有机合成反应中一些传统高污染的生产方式进行技术变革,具体内容如下:第一章:首先引入芳胺氢化合成和N-烷基化两类化工生产中重要的单元反应,概述了芳胺的合成工艺及选择性氢化合成的策略,最后阐述了论文的选题依据和研究内容。第二章:通过Pt/C催化剂对1,5/1,8-二氨基萘混合硝基物直接氢化合成,可以省略硝化工艺后复杂的硝基物分离工序,符合清洁化工生产要求。针对Pt/C催化剂多次套用后的失活现象,实验通过对硝基物进行前处理及适当提高催化剂的负载量,提高了催化剂的套用稳定性。继续对产品进行分离、纯化等后处理工艺,产品纯度达到96%-98%以上,满足市场对产品的要求。第三章:通过将甲醇体系改进成甲苯体系,优化了 1,5/1,8-二硝基萘混合硝基物氢化工艺。对反应产生的少量杂质进行分析,确定杂质成分为2,2-二甲基-2,3-二氢伯啶及二聚体等多聚物,并对助剂的作用机理作了相应探讨。第四章:采用两步法合成N-乙基咔唑:先由咔唑制备N-乙烯基咔唑,再氢化得到N-乙基咔唑。传统常用一步烷基化的卤乙烷法直接带来含氯等含卤废水问题,相比之下两步法更加绿色、环保。但由于咔唑基团的强电子转移能力,使得N-乙烯基咔唑的氢化还原具有一定难度。本实验将纳米合成法制备的高活性Pd2催化剂应用到N-乙烯基咔唑氢化反应,通过优化加氢反应条件及载体类型,重点考察了催化剂的抗毒化性能和循环稳定性两个因素。第五章:对本论文研究工作进行总结,并对加氢还原反应在实际生产应用方面提出了展望。
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