13X分子筛负载Mn-Ag对等离子体氧化降解吸附态甲苯的影响

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多数挥发性有机物(VOCs)具有毒性和致癌性,由于易挥发,会造成空气污染,危害人体健康。VOCs广泛存在于化工原料生产和使用有机溶剂的行业中,这些由固定源排放的低浓度挥发性有机废气,可采用低温等离子体技术去除。吸附催化联合等离子体技术不仅工艺流程简单,而且可以提高有机废气的降解率;其中的催化剂有利于提高CO2选择性,并有利于副产物O3的分解,在低温等离子体降解VOCs中起到至关重要的作用。而对于如何优化催化剂的活性,使得催化剂在低温等离子体去除VOCs方面达到最佳成效,还需进一步探究。实验以Mn-Ag为催化剂的活性组分,13X分子筛为载体,研究在不同负载方法、负载顺序、摩尔比及负载总量和焙烧温度下制备的Mn-Ag/13X催化剂对甲苯的吸附性能,对低温等离子体降解吸附态甲苯的催化性能,以及对副产物N2O和O3的影响规律,并采用SEM、BET、XRD和XPS对催化剂进行表征。论文主要结论如下:(1)采用等体积浸渍法和沉淀沉积法制备催化剂,研究表明:在相同理论负载量情况下,等体积浸渍制备的Mn-Ag-IM/13X由于活性组分的实际负载量比沉淀沉积法制备的Mn-Ag-DE/13X的多且吸附穿透时间短;但在低温等离子体催化降解甲苯中,等体积浸渍负载的Mn-Ag催化剂所产生的COX浓度和CO2选择性高,排放的副产物O3和N2O少,因此选用等体积浸渍法研究以下内容。(2)采用Mn-Ag共浸渍、先负载Mn后负载Ag以及先负载Ag后负载Mn的顺序制备催化剂,研究表明:由于不同顺序的负载,一部分活性组分被覆盖,使得催化剂表面活性组分的主要成分不同,影响催化活性。先负载Mn后负载Ag的MnF-Ag/13X吸附穿透时间最长;在低温等离子体催化氧化吸附态甲苯中,MnF-Ag/13X催化剂的COX浓度和CO2选择性最高,产生的副产物较多,综合考虑MnF-Ag/13X催化活性较高,因此选用先负载锰后负载银的顺序研究以下内容。(3)采用不同负载量制备催化剂,研究表明:负载总量相同条件下,在低温等离子体催化氧化吸附态甲苯中,Mn-Ag/13X(1:3)催化剂的COX浓度和CO2选择性最高;以Mn:Ag=1:3研究负载总量的影响。5%Mn-Ag/13X到达甲苯吸附穿透的时间较短,但在低温等离子体催化降解甲苯中,COX浓度和CO2选择性最高,副产物排放较低,因此选用5%的负载总量研究下一内容。(4)采用300℃、400℃、500℃、600℃和700℃温度焙烧催化剂,研究表明:Mn-Ag/13X(500℃)催化剂到达甲苯的吸附穿透时间较长,在低温等离子体催化氧化吸附态甲苯中,Mn-Ag/13X(500℃)含有的晶格氧多,COX浓度最高,CO2选择性较高,且副产物O3和N2O较少,500℃是最佳的Mn-Ag/13X催化剂的焙烧温度。
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