介孔复合炭膜的制备及其性能研究

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炭膜是一种由含碳物质经高温热解而成的膜材料,因其具有无机膜材料化学稳定性好,耐腐蚀,热稳定性好等优点,且具有一定的导电性能,在气体分离、水处理以及膜反应器等方面具有潜在应用价值。根据结构的不同,炭膜可分为结构简单的均质炭膜以及相对复杂的复合炭膜,均质膜一般质地脆而易碎,限制了其应用。为解决这一难题,开展了复合炭膜的研究。复合炭膜是将支撑体上涂覆一层炭基分离层,以此改善炭膜机械性能,现阶段利用比较廉价的煤粉制备的炭膜支撑体虽机械强度高却因孔径相对较大且存在大量针眼等缺陷限制了其作为一种良好的气体分离炭膜支撑体的大规模应用。介孔炭膜的制备已经成为当今研究领域的热门之一,介孔炭膜具有孔径均一,孔隙发达等优点,适用于作为一种良好的气体分离基体,然而现阶段制备出的介孔炭膜往往质地脆,易碎,限制了其作为气体分离复合膜基底的应用。有序介孔炭材料是一种具有较高比表面积和孔径均一等优点的新型功能材料,目前软模板法成为制备有序介孔炭的一门热门学科,其主要利用表面活性剂等作为软模板,通过碳源前驱体与表面活性剂利用自组装的方法制备出介观相聚合物,然后在一定温度惰性环境下高温热解除去表面活性剂从而得到有序介孔炭。并利用这一方法制备出了具有不同孔道结构的有序介孔炭。结合现阶段煤基板式炭膜孔径大,缺陷多等问题,以及均质介孔炭膜质脆易碎等问题,本论文首先采用软模板法分别利用苯酚/间苯二酚不同条件下制得的酚醛树脂前驱体材料与三嵌段共聚物F127,通过溶剂挥发自组装(EISA)或有机-有机自组装方法制备具有不同微观孔道结构的有序介孔炭材料,并考察了制备有序介孔炭过程中相关的影响因素。随后利用煤基板式炭膜作为支撑体,通过球磨原料以及利用不同浓度的介观相聚合物溶液真空浸渍煤板,使其大孔孔道及针眼中填充介观相聚合物,利用炭化得到预处理之后的炭膜基体,然后利用不同结构的介观相聚合物在炭膜基体表层制备一层介孔层,考察了涂膜液浓度及介孔层担载量等对介孔复合炭膜气体分离性能的影响,并制备出了具有一定分子筛分效果的高通量介孔复合炭膜。结果表明,介孔复合炭膜的氧氮通量根据其介孔层结构的不同而有所差别,分别为蠕虫状>二维六角结构>体心立方结构,其中二维六角结构的介孔复合炭膜氮气通量可达8276GPU,体心立方介孔复合炭膜02/N2的分离系数可达1.17。
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