抗坏血酸燃料电池阳极催化剂及单池研究

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因为环境污染和资源短缺等问题,开发新能源是大势所趋,其中燃料电池具有清洁无污染、能量转换效率高等优点得到广泛关注。但传统的氢燃料存在危险、储运、成本等问题,甲醇燃料存在渗透、毒性等问题,而使用包括抗坏血酸(AA)在内的生物质替代燃料是一种可能的解决方案。AA具有还原性强、无毒、廉价的优点,因此具有应用潜力。直接抗坏血酸燃料电池(DAAFC)是一种将AA的化学能直接转换为电能的装置,目前DAAFC还存在功率密度低、成本高等问题。针对这些问题本论文使用酸处理碳(ATC)作为阳极电催化剂组装了碱性工作条件的DAAFC,并对AA的化学氧化活化能(EaChem)和电化学氧化活化能(EaElec)进行了分析。主要内容如下:(1)使用4 M的HNO3溶液对商业碳黑BP2000进行了酸处理,获得ATC。酸处理在碳表面产生了丰富的含氧基团,改善了其电催化活性和亲水性。将ATC首次用作碱性膜DAAFC的阳极电催化剂,并且对DAAFC中一系列参数进行了优化,当燃料采用0.5 M AA和1 M NaOH、催化剂采用ATC、ATC载量为0.5 mg·cm-2、膜电极采用将催化剂担载于膜上的制备方法、阳极催化层的碱性树脂添加量为25 wt%时,功率密度最高可达18.5 mW·cm-2。25°C和75°C条件下DAAFC的耐久性测试表明,使用30mL燃料循环DAAFC在25 min后依然保持较好放电能力。(2)对AA的EaChem和EaElec进行评价:设计了紫外可见光谱方法测试AA的EaChem,拟合得到AA碱性条件EaChem为37.095 kJ·mol-1;设计了电化学阻抗谱方法测试碱性条件下AA的EaElec,拟合得到DAAFC没有使用ATC阳极电催化剂时EaElec为34.507 kJ·mol-1,DAAFC使用ATC阳极电催化剂时EaElec为26.462 kJ·mol-1。活化能的降低表明ATC能有效降低AA氧化的活化能。改变测试恒电压后,低于开路电压50、100、150、200 mV时,EaElec分别为23.328、22.794、19.015、18.125 kJ·mol-1,EaElec随测试电压降低而降低,这对应DAAFC中AA电化学氧化由活化控制逐渐转变为扩散控制。(3)完成一些初步探索性研究:制备了掺氮碳材料并评估了酸性条件下催化AA氧化的性能,使用水相合成方法制备了PdAg合金催化剂并评估了碱性条件下催化AA氧化的性能,其中Pd3Ag表现了较好的催化效果。首次使用柠檬酸作为燃料电池的燃料,将ATC应用于阳极电催化剂,获得了0.76 mW·cm-2的功率密度。
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