甲醇和CO2在低温等离子体中的化学反应

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低温等离子技术是一门蓬勃发展的技术,将其用于化学反应过程,可以实现常规条件下难以实现的一些合成反应。但由于低温等离子体系比较复杂,其协助化学反应过程的研究还不够深入。本文以甲醇和CO2为模型化合物,探究低温等离子体协助化学反应过程中的规律,得到以下若干成果:1.甲醇在低温等离子体中的化学反应的研究探究单独甲醇、甲醇和第二组份(正丁烯)在低温等离子体中的化学反应规律。实验结果显示:甲醇在等离子放电区域的反应为电子-分子-自由基反应。在高能量密度和低反应物浓度条件下,电子裂解反应占主导,有利于轻组分的产生;反之,链增长反应占主导,有利于重组分产生。甲醇和正丁烯在等离子体放电区域表现协同作用。一方面,正丁烯可以抑制甲醇的裂解反应,减少轻组分产生;另一方面,甲醇可以增强正丁烯的链增长反应,促进重组分产生。2.低温等离子体体系直接分解CO2的研究通过探究各实验操作参数对CO2直接分解反应的影响,结果发现:放电间隙、输入功率、气体流量及填充介质对CO2的转化率和能量效率影响较大。等离子体操作参数的优化可以改善CO2的直接分解反应的结果。而介质的填充量对CO2的转化率和能量效率影响则不大。3.低温等离子体-催化剂体系直接分解CO2的实验本研究发现,载体γ-Al2O3和催化剂Fe-Mo/γ-Al2O3在反应器中的装填位置会影响CO2的分解率。对于载体y-Al2O3,由于载体带来的物理和化学效应,其填充在放电区域的下部更有利于CO2的分解。对于等离子体直接预处理后的Fe-Mo/γ-Al2O3催化剂,此时载体的物理和化学效应将占主导地位。因此,该催化剂置于放电区域的中部和下部有利于CO2的分解。而对于氢氩再生处理后的Fe-Mo/γ-Al2O3催化剂,其表面Fe组分的化学效应将占主导地位。因此,该催化剂装填在放电区域的上部有利于CO2的分解。
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