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目前,解决日趋严重的水污染问题和探寻新的可再生能源是人类社会解决可持续发展的两大根本性问题。微生物燃料电池(MFC)是利用产电细菌作为阳极催化剂将污水中化学能转化为电能的一种装置。对于阴极电子受体为O2的单室无膜型MFC而言,空气阴极上发生氧还原反应(ORR)的效率是影响MFC产电性能的关键因素之一;因此,寻找ORR催化活性高、稳定性好和成本低廉的阴极催化剂就成为提高MFCs性能的研究重点之一。本论文的研究内容主要分为两部分,一是以废弃的柚子皮为碳源,铁盐作为促进形成石墨化碳的催化剂,以硫脲为氮源和硫源,或以硝酸银为银源,在氮气气氛下高温碳热还原制备硫化亚铁/(部分)石墨化碳(FeS/PGC)或Ag/FeS/PGC催化剂;二是在课题组前期工作的基础上,将纳米Ag引入到氮掺杂/铁/石墨化碳材料(Fe/N/C)结构中制得Ag/Fe/N/C催化剂;对上述材料进行形貌与性质表征,通过电化学测试手段检测其ORR催化活性,并将这些材料作为阴极催化剂应用于单室MFC空气阴极中,对其产电性能进行研究。(1)PGC结构中Fe S的存在会增强催化剂的催化活性,进而加快阴极ORR的反应过程;本文在不同温度(600,700,800,900和1000℃)下制备的FeS/PGC材料中主晶相是FeS;利用FeS粒子嵌入在相互贯通、平行的孔道之间的结构特点,为O2的传输提供通畅的路径;同时增加了催化剂结构中催化ORR的活性位点,使有效吸附于活性中心表面的O2更容易被活化、还原。在MFC中运行120天以后,FeS/PGC-x(x=800,900,1000)阴极的功率输出与稳定性均优于Pt/C;FeS作为主要活性组分在催化ORR中起到重要作用,使MFC阳极微生物的活性增强,使得氧化输运电子能力变强,减小了释放出的电子的损失率。(2)因为MFC阴极表面易于形成了一层较厚的生物膜,给阳极产电菌活性、电子传递、质子迁移造成阻碍,使ORR效率与催化剂的活性大大降低。因此,在体系中引入银源,成功制备了纳米Ag/Fe S/PGC催化剂;其中Ag/FeS/PGC(Fe:Ag=1:0.6)阴极的最大功率密度可达1400±10mW?m–2。这个研究结果表明除了FeS的催化作用外,引入的纳米Ag作为抑制细菌生长、氧还原双效催化剂,避免了阴极表面细菌的增殖、代谢与衰亡过程消耗O2,Ag与FeS的协同作用提高了ORR效率和整个MFC的产电性能;其催化ORR过程主要是4电子途径。(3)Ag与Fe物种的引入已证实可以有效增加碳基催化剂结构上的活性位点,本文进一步在较低温下设计合成N掺杂的Ag/Fe/C材料(Ag/Fe/N/C),使O2更有效地吸附到催化剂表面,提高ORR催化过程的速率。以三聚氰胺为碳源,在650oC下成功制备出Ag/Fe/N/C材料,Ag、Fe与N物种被成功地引入到碳结构中,有效地提高了Ag/Fe/N/C材料的ORR催化活性,同时,Ag纳米粒子的引入起到了有效抑菌的作用,并提高了MFC的产电(ORR)性能和长期运行稳定性;Ag/Fe/N/C催化ORR的过程主要以4电子反应途径为主。本研究表明铁-碳基或银/铁-碳基催化剂均有一定的ORR催化活性,在MFC中的运行稳定性好,能长期有效地抑制阴极生物膜的生长,改善了电解液(污水)中质子的传递效率,提高电池的输出电压和功率密度。这些催化剂具有潜在的实际应用价值,为今后MFC阴极催化剂的应用提供了新的选择。