随着我国城镇化进程的加快和环保要求的提高，天然气消费增长迅猛，供需矛盾日益严峻，天然气的短缺严重制约我国国民经济和社会的可持续发展。依据我国富煤、贫油、少气的能源结构特点，将我国丰富的煤矿特别是反应活性高、但是利用价值较低的中低阶煤转变为天然气是解决我国天然气资源短缺的有效方式之一。目前成熟的煤制天然气技术传统的两步法首先将煤进行水蒸气气化产生合成气(CO+H2)，合成气经变换、净化、分离后进行甲烷化反应得到天然气。然而该技术原料成本高（需要使用粒径大于5mm的块煤）、工艺流程较长且需多个升温和降温过程导致能源利用效率低、废水产量大且难于处理，限制了其推广应用。煤催化气化是一种新型的煤制天然气技术，该技术是利用碱金属催化剂(K2CO3)，将过程中的吸热反应（碳水气化反应）和放热反应（甲烷化反应以及水煤气变换反应）在同一个反应器中完成，通过反应和热量耦合，大幅提高甲烷产率和系统能效。煤催化气化工艺中的核心设备为三段加压流化床气化炉，该气化炉的上段为热解区，中段为催化气化区，下段为残碳燃烧区。负载催化剂的煤从气化炉的顶部加入，利用催化气化区产生的合成气显热将其热解，获得部分甲烷和轻质焦油，热解后的半焦进入催化气化区，产生富含甲烷的气体，气化后的残渣进入燃烧区，通过残碳的燃烧为催化气化过程提供热量。在催化气化反应炉中，热解区的热源由催化气化的高温气相产物提供，负载催化剂煤的热解是在3.5MPa压力，氢气、水蒸气、甲烷、一氧化碳和二氧化碳等混合气氛下进行。催化剂、压力、热解气氛的改变将影响煤结构中化学键在受热过程中的断裂途径，从而对煤热解产生影响。此外，热解段的加入也会对催化气化工艺产生影响。　　本文主要得到以下结论:　　1.在常压固定床反应器中研究了碳酸钾存在下三种烟煤和两种褐煤催化热解。研究揭示了热解过程中碳酸钾与煤之间的相互作用以及挥发份的逸出规律。碳酸钾促进了煤热解过程中挥发份的释放，H2和CO2的产率明显增加。在碳酸钾存在下，CO2的增加主要来自K2CO3与C-O基团之间的相互作用，以及碳酸钾的分解。H2的增加归因于在C-O-K存在下亚甲基和芳环的脱氢。催化剂对烟煤的影响相比褐煤更大。碳酸钾在煤热解过程中降低了焦油产率，但主要是重质焦油减少，焦油中轻油含量增加，其品质提高，焦油H/C摩尔比增加。在研究催化剂和煤热解相互作用的基础上初步揭示了催化剂影响煤热解的反应途径。在浸渍阶段，碳酸钾与煤中-COOH和部分-OH反应生成-COOK和C-O-K，同时分解释放出CO2。在干燥阶段，煤中的-OH和碳酸钾作用增强，形成了更多的C-O-K。在热解阶段，-COOK受热分解产生CO2，同时C-O-K作为活性位点与煤中的C-O作用，导致CO2的产生。在较高温度下，由亚甲基和芳环脱氢生成H2。　　2.在加压热解装置上，研究了碳酸钾催化剂和热解气氛对不连沟和宁东烟煤热解反应特性的影响。氮气气氛下热解，碳酸钾的加入促进了不连沟煤中挥发份的脱除，热解气体产率明显增大，其中主要增加的是二氧化碳和氢气，甲烷产率变化较小。热解焦油的产率略有降低，但焦油中轻质组分的含量增大，焦油品质提高。与氮气气氛下不连沟煤催化热解相比，引入氢气后热解焦油产率由5.55wt.％增至6.84wt.％，同时甲烷产率也增加了0.83wt.％，焦油产率的提高归因于氢自由基对热解产生大自由基的稳定，增加的甲烷主要来源于加氢热解。氢气的引入对煤热解过程中碳酸钾的催化作用影响较小。水蒸气在低温下可促进小分子焦油的脱附，高温下可将大分子焦油裂解，从而导致焦油产率及其正己烷可溶部分含量增加。水蒸气气氛下碳酸钾能在较低的温度下(530℃)促进碳水气化反应的进行。氢气和水蒸气均促进了杂原子硫和氮的脱除。在530℃，3.5MPa下，热解气氛的改变对热解半焦的水蒸气气化反应特性影响较小。　　3.通过实验和计算方法对基于1500t/d的以碳酸钾为催化剂的单段催化气化炉和两段催化气化炉实验方案进行了对比分析，得到结论如下:催化气化炉加入热解段后，热解段利用了气化段的煤气显热，导致两段催化气化炉耗氧量比单段炉降低了30.4％。加入热解段后，热解反应在低温下进行，相比单段炉热解会产生更多的焦油，两段炉比单段炉焦油产量增加51.2％。由于单段催化气化炉水蒸气会气化掉活性较高的焦油，单段炉实际焦油产率降低。而对于两段炉，合成气中氢气和水蒸气均可以促进焦油的生成，实际焦油产率增加。对比单段催化气化炉，两段炉热解段的加入降低了耗氧量，使得燃烧反应消耗的碳减少，气化反应消耗的碳增加，从而产生更多的有效合成气，促进了甲烷化反应的发生。而且由于热解段产生的甲烷不参与气化段甲烷化平衡反应以及甲烷化反应会在热解段继续发生，最终导致两段炉甲烷产量相比单段炉增加11.4％。对比单段催化气化炉，由于两段炉耗氧量少，生成的有效合成气含量高，而且热解焦油产量也高，其气化效率提高了5.1％。