介电弹性体材料在人工肌肉、微型机器人及能量收集器等领域具有广阔前景,但在当前阶段,仍难以把握材料的微观精细结构,对其中的机-电性能相互作用关系尚不清晰。有鉴于此,本文以丙烯酸酯基和硅橡胶基介电弹性体为研究对象,采用分子动力学模拟结合量子化学计算,围绕分子链、复合、界面、局部等结构与介电、力学、机-电耦合及机-电稳定等性能开展研究,主要结果如下:（1）考虑介电/力学性能耦合作用,构建了一套可描述材料微观结构与机-电性能的理论计算方法。以丙烯酸丁酯/甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚体为例,研究了极性分子链结构及预拉伸对体系机-电性能的影响。随着甲基丙烯酸缩水甘油酯含量增加,取向极化能力增强、介电常数增加、介电损耗先增后降、模量增加、永久变形减小、滞后损失降低。经机-电耦合分析发现,甲基丙烯酸缩水甘油酯约为22%时,体系介电/损耗比提升至55.5,电敏感因子增大至0.82,驱动应变可达0.16,综合性能最优。随着预应变增加,介电常数由各向同性转为各向异性,呈现先增加后降低趋势,并发现200%应变时介电常数最高,综合性能改善幅度最大。因此,在材料合成与器件设计时,不仅需要考虑分子链结构因素,还需进行适当预拉伸。（2）构建了Si O2/聚丙烯酸甲酯纳米复合体系,在无限稀释条件下,研究了Si O2界面粘附能对丙烯酸酯基介电弹性体机-电性能的影响。经静态结构、电子结构、界面极化和相互作用分析,明确链构象重构和电荷重排促使界面极化能力提高,界面介电响应增强。粘附能较弱时,分子链受纳米颗粒影响小,界面极化能力弱,介电性能及电敏感因子改善幅度小;粘附能过高又会导致分子链被锚定,使得电荷转移和偶极矩再定向能力受抑制,界面极化能力减弱、综合介电效率及机-电耦合性能下降;当界面粘附能约为100 k J·mol-1·nm-2时,链构像重构和偶极子活性相对平衡,体系介电常数可提高77%,介电/损耗比提高42%,综合性能优异。（3）基于Si O2表面能调控,研究了颗粒浓度对Si O2/丙烯酸酯基介电纳米复合材料机-电性能的影响。研究表明,介电常数对Si O2填料浓度有较高敏感性,即随着浓度增加,介电常数先增后降,但介电比单调增加。低填料浓度时,界面介电响应弱,介电常数、介电损耗及电敏感因子改善幅度小;如果Si O2过载,又会引起界面重叠,分子链过度堆积,构象转变能力和偶极子活性降低,界面极化能力降低,介电常数下降,电敏感因子降低;当Si O2浓度约为7 vol%时,界面既有合适的介电响应,又能避免界面重叠,介电常数为5.5,介电比可达58,电敏感因子为1.35,综合性能最优。由此可见,在纳米复合材料界面设计时,应调控界面粘附能使介电响应最大化,同时控制填料浓度避免界面重叠。（4）以硅橡胶基介电弹性体材料为例,基于实际边界条件,采用局域电场模型,评估了介电薄膜从最初平坦态到介电击穿的相关局部结构转变。根据自由体积、局部弹性模量、偶极子取向、链末端比以及成核点变化发现,在较低强度电场作用下,麦克斯韦应力与弹性应力形成平衡,增加至失效电场强度,链末端导致某一区域低模量、高偶极子取向和集中应力。随后经历空穴胚胎形成、亚稳态临界成核、空穴成核能垒跨越以及稳态空穴出现等阶段,属典型的热力学一阶相转变行为,稳定空穴逐渐增多并合并成团簇,最终形成稳定导电通道,电子沿着通道加速,伴随着偶极子取向和自由体积变化终止,机-电失稳现象发生。而预拉伸使链取向程度增加、链末端效应降低,临界成核体积增加,空穴难以成核,机-电稳定性提高。因此,在合成与设计介电弹性体时,应避免链末端等缺陷存在,并通过预拉伸提高链取向程度。综上所述,本文通过探讨介电弹性体材料的多层次微观结构与综合机-电性能的响应关系,理解了分子链结构影响机-电增强的本质,明晰了聚合物纳米复合体系界面调控的方向,阐明了机-电失稳和介电失效的演变机理,为长寿命高性能介电弹性体材料的设计与制备提供科学依据。