【摘 要】
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随着世界化石能源短缺和环境污染等问题日趋严重,可再生清洁能源如太阳能的利用与开发已经成为当前国际研究热点。在众多利用太阳能的技术中,基于半导体材料的直接将太阳能转化
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随着世界化石能源短缺和环境污染等问题日趋严重,可再生清洁能源如太阳能的利用与开发已经成为当前国际研究热点。在众多利用太阳能的技术中,基于半导体材料的直接将太阳能转化为化学能的光催化技术,正受到人们越来越多的关注。传统的半导体材料-TiO2具有化学性质稳定、对生物无毒性、不产生二次污染以及廉价等优点,是目前研究最为广泛的光催化剂之一。但是TiO2存在禁带宽度大(约3.2 eV)、量子效率低等缺陷。为了拓展TiO2的光谱吸收范围和提高量子效率,研究人员主要采取掺杂、半导体复合以及贵金属修饰等方法对TiO2进行改性。除此以外,研究人员利用传统材料制备出一些可以增加光吸收的特殊结构,在材料已有的光谱吸收范围内进一步增强对光的吸收,俘获、利用更多的光子,从而产生更多的光生载流子,增强材料的光催化性能。在这些结构中,由不同折射率的介质材料在空间周期性排列所形成的光子晶体结构可以有效地增加光与物质的相作用,从而提高光催化剂的催化效率。 归纳本文的研究工作,主要有以下两个方面内容: 一、TiO2光子晶体的制备及其光催化性能研究 以聚苯乙烯(PS)胶体晶体为模板,采用溶胶-凝胶法并且结合提拉技术,制备出光子晶体结构TiO2薄膜。我们制得的大面积有序的TiO2光子晶体薄膜,该材料具有三维有序介孔结构的特点。通过改变PS微球尺寸,我们实现了对TiO2光子晶体的光子带隙的调控。进一步的光催化性能研究发现,这种光子晶体结构不仅增加了TiO2薄膜的比表面积、光在薄膜中的散射程度,更为重要的是,光子晶体的慢光效应可以帮助TiO2捕获更多的紫外光,从而提高其光催化性能。 二、CQDs/TiO2复合光子晶体的制备及其光催化性能研究 在获得了TiO2光子晶体结构的基础上,为了拓展TiO2的光谱响应范围,我们电化学沉积法在TiO2光子晶体结构中复合CQDs,并对复合结构的光催化性能进行了详细的研究。研究结果表明CQDs/TiO2在全光谱下的光催化速率是参比TiO2的3倍,在可见光下的光催化速率是参比TiO2薄膜的7倍。除此以外,为了更有效的利用占太阳光谱中能量80%的可见光,我们调控TiO2的光子带隙位置,使在光子晶体中传播的可见光群速度变慢。这部分变慢的可见光被CQDs充分吸收,经过上转换过程,激发TiO2产生更多的电子-空穴对,这一转换过程不仅提高了复合结构的光催化性能,而且增加了对太阳光的吸收,拓展了其光谱应用范围。
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