【摘 要】
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C5/C6异构化生产的异构化油不含硫、不含芳烃、不含烯烃,是理想的清洁汽油调和组分;固体超强酸异构化催化剂具有活性和选择性好,对反应设备无腐蚀等特点。论文采用ZrOCl2·8H2O-NH3.H2O沉淀法制备Zr(OH)4,以硫酸浸渍Zr(OH)4,制备SO42-/ZrO2,氯铂酸溶液等体积浸渍制备Pt-SO42-/ZrO2催化剂。采用BET、XRF、XRD、Py-IR、TPR、和NH3-TPD等方
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C5/C6异构化生产的异构化油不含硫、不含芳烃、不含烯烃,是理想的清洁汽油调和组分;固体超强酸异构化催化剂具有活性和选择性好,对反应设备无腐蚀等特点。论文采用ZrOCl2·8H2O-NH3.H2O沉淀法制备Zr(OH)4,以硫酸浸渍Zr(OH)4,制备SO42-/ZrO2,氯铂酸溶液等体积浸渍制备Pt-SO42-/ZrO2催化剂。采用BET、XRF、XRD、Py-IR、TPR、和NH3-TPD等方法对所制备催化剂进行表征,在实验室20mL小型评价装置上,对所制备催化剂进行了正己烷的异构化活性评价。考察了铝源和Al2O3含量对制备Pt-SO42-/ZrO2-Al2O3催化剂性能的影响。结果表明:随着SO42-/ZrO2焙烧温度的升高,所制备Pt-SO42-/ZrO2催化剂比表面积、孔体积降低,平均孔径增加,硫含量降低;四方晶相结构ZrO2含量、总酸量和B酸量以及正己烷转化率和异构化率600℃焙烧时最大。随着硫酸加入量的增加,Pt-SO42-/ZrO2催化剂上实际硫负载量增加;催化剂比表面积、孔体积降低,平均孔径增加;四方晶相结构ZrO2含量、总酸量和B酸量、正己烷转化率和异构化率,硫酸理论加入量为15%时最大。Pt负载量为0.2%-0.6%之间,随Pt负载量增加Pt-SO42-/ZrO2催化剂比表面积、孔体积降低,平均孔径增加;Pt负载量对催化剂晶向结构基本没有影响,总酸量和B酸量略有增加;正己烷转化率和异构化率增加。采用四种铝源制备的Pt-SO42-/ZrO2-Al2O3催化剂,以Al(NO3)3·9H2O为铝源制备催化剂的比表面积最大,四方晶相ZrO2含量最多,催化剂总酸量和B酸量最大,正己烷临氢异构化活性最好。采用Al(NO3)3·9H2O等体积浸渍法制备不同Al2O3含量的Pt-SO42-/ZrO2-Al2O3催化剂,随着Al2O3含量增加,Pt-SO42-/ZrO2-Al2O3催化剂比表面积、孔体积增加,平均孔径减小;四方结构ZrO2含量、总酸量和B酸量先增加后降低,Al2O3含量5%时最大。在反应温度为240℃、反应压力2.0 MPa、体积空速1 h-1、氢油体积比700:1的条件下,SO42-/ZrO2-Al2O3焙烧温度为650℃、硫酸理论负载量为15%和Pt负载量为0.4%的Pt-SO42-/ZrO2-Al2O3催化剂的正己烷转化率为88.72%,异构化率为80.07%,DMB(二甲基丁烷)选择性为36.78%。
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