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无机闪烁晶体是一种能将高能光子(X/γ射线)或粒子(质子,电子等)的能量转换成易于探测的紫外/可见光子的晶态能量转换体。在高能物理与核物理、医疗、安检、工业等领域有着广泛的应用。特别是近年来,随着科学技术的发展对闪烁材料的性能提出了更高的要求,尤其是具有高光输出快衰减的硅酸盐闪烁晶体成为人们研究的热点。
稀土铈离子(Ce)掺杂的Gd2SiO5晶体(Ce:GSO)就是一种性能优良的具有代表性的新型高温闪烁晶体,该晶体具有高光输出(8000Ph/MeV)、快时间衰减(60ns)、大有效原子序数(Z=59)和高密度(ρ=6.71g/em3)等特征,同时与其他闪烁晶体相比,Ce:GSO晶体有两个显著的特点就是在高温下光输出仍很稳定,抗辐照能力强也是目前已知晶体中最好的。
该论文主要以Ce:GSO和Ce:GYSO高温闪烁晶体为研究对象,从以下几个方面展开工作:
第一,Ce:GSO晶体生长。改进和完善了提拉法生长Ce:GSO晶体的工艺流程,通过下种,缩颈,放肩,等径和收尾等工序完成晶体生长,直径采用电子称控制,提拉速率为(1-5)mm/h,晶体转速10-40r/min;剖析了Ce:GSO晶体的开裂原因,通过温场调节和工艺控制,成功解决了GSO晶体的开裂问题,现在能生长出Φ70mm的优质透明不开裂的Ce:GSO晶体,其成品率显著提高。
第二,铈离子在GSO晶体中的分布特征。利用ICP-AES和傅立叶红外等技术系统研究了Ce:GSO高温闪烁晶体中Ce的分凝系数和浓度分布特征。在0.1mol%-0.8mol%浓度范围内,Ce离子的分凝系数为0.58-0.78,熔体中Ce浓度越大,分凝系数越小;在轴向上,Ce浓度从晶体头部到尾部逐渐增大;在径向上,Ce浓度分布比较均匀。
第三,Ce:GSO晶体的光谱和闪烁性能。室温下Ce:GSO晶体吸收谱显示:在(200-600)nm波段Ce和Gd吸收峰共有9个,且随Ce浓度增加,Ce的吸收峰增强,Gd的吸收峰相对较弱;Ce:GSO晶体光致荧光主峰位为436nm,能与PMT有效匹配;Ce:GSO晶体光致荧光有浓度猝灭效应,在0.1mol%-0.8mol%范围内,因同核能量传递,造成Ce浓度越高,光致发光效率越低;XEL发射光谱显示:其XEL发射峰位未变,仍为436nm;Ce:GSO晶体空气退火和氢气退火不同程度的提高XEL强度,前者可以解释为氧空位的减少,后者可归因于Ce3+的增多;0.1mol%-0.8mol%范围内,未退火的Ce:GSO晶体的光输出为2000Pe/MeV,超过日本Hitachi的标准样品(1500Pe/MeV),考虑退火因素,该文认为经过退火处理的Ce:GSO晶体光输出将会更强,这还需进一步的实验验证。
第四,Ce:GYSO晶体的生长和光谱性能。首次系统研究了Ce:GYSO晶体的生长和光学性能,发现Y元素的引入一定程度上克服了GSO晶体的解理开裂问题。XRD和ICP数据分析显示,当Y组分小于等于20mol%时,GYSO晶体和GSO晶体的物相、晶胞参数及Ce离子的分凝特征基本一致。5mol%-20mol%浓度范围内,Ce:GYSO晶体可见光(>400nm)透过率提高6%,其光致荧光积分强度较Ce:GSO晶体提高100%,这表明Ce:GYSO晶体将可能比Ce:GSO闪烁晶体有更优良的闪烁性能,这有待进一步的实验和研究。