碳化硅、氮化硼和碳纳米管对高温硫化硅橡胶结构和性能的影响

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随着电子器件的集成度越来越高,设备的功耗越来越大,对元器件的散热要求也日趋严格,需要通过导热材料将设备产生的热量及时耗散才能保证设备的正常运转。现有的导热材料虽然有着良好的导热性能,但较高的填充份数牺牲了导热复合材料的其他性能,在一些领域无法真正应用。因此,构建高导热、高绝缘和良好力学性能的导热材料是十分有必要的。基于此,本文通过对填料进行化学改性、使用不同维度的填料构建三维网络结构和使填料在基体中垂直取向等方法制备导热硅橡胶,使复合材料在具备优异导热性能的同时,保持良好的绝缘性能、力学性能和热损失等。首先,对碳化硅(SiC)和氮化硼(BN)进行化学修饰改性,在填料的表面生成一层聚(邻苯二酚/多胺)(PCPA)包覆层,采用硅烷偶联剂进行接枝改性,制备硅橡胶(SR)复合材料,在此基础上研究不同配比下两种改性填料复配对复合材料的影响。研究表明,使用改性填料(改性SiC(m SiC)和改性BN(m BN))的复合材料其导热性能均高于未改性填料填充SR制备的复合材料,其中m BN填充份数为100份(phr)时,r SR/100m BN复合材料的热导率为1.26 W·m-1·K-1,比r SR/100BN复合材料的热导率提高26%,比r SR/100m SiC复合材料提高61.5%。同时,当m SiC和m BN的比例为1:9时,r SR/m SiC/m BN复合材料的热导率为1.35 W·m-1·K-1,比单独使用一种填料填充时制备的导热复合材料热导率要高,且复合材料具备良好的绝缘性和较低的热损失。分别采用二维层状的BN和三维不规则形状的SiC与一维管状的碳纳米管(CNT)进行复配,在对复合材料进行水平预取向的基础上研究添加不同CNT含量时复合材料的性能变化。实验结果表明,在CNT含量较低时,无论与BN或SiC复配对复合材料的导热性能没有明显提升。当CNT的含量进一步增加时,有效构建了BN和CNT在基体中的三维导热网络。当BN含量为80 phr、CNT含量为1 wt%时,复合材料的热导率达1.89 W·m-1·K-1,同时也保持了复合材料的绝缘性能和力学等性能。此外,还探讨了含有CNT的复合材料光热性能与导热性能之间的关系,研究表明只有当BN和CNT的比例在合适的范围才能保证光热和导热性能的有效结合。为了进一步提升复合材料在垂直方向的导热性能,将复合材料通过一定辊隙的辊距、机械剪切和翻折的方法制备定向排列的BN,同时引入CNT和SiC与其复配,制备导热复合材料。研究表明,BN在基体中趋向于垂直排列,同时CNT与SiC两种不同维度填料的存在使复合材料能够有效迅速构建三维导热网络,提升复合材料在垂直方向上的导热性能。当BN含量为80 phr、CNT含量为1 wt%时,复合材料的热导率为2.4 W·m-1·K-1,比未对BN进行垂直方向排列的复合材料热导率提高了40.62%,是普通硅橡胶热导率的12倍。同时复合材料具备良好的力学性能和较低的热损失。
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