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两段法固定床催化氧化制合成气是本实验室研究开发的天然气催化转化新工艺。第一段在贫氧条件下催化燃烧部分甲烷,为第二段反应提供热量和作为第二段的部分原料,同时使两段反应的CH4/O2比值尽量偏离爆炸极限。在两段之间再添加部分氧气,从而在第二段进行催化部分氧化、CO2重整和蒸汽重整反应。第二段同时进行放热和吸热反应可以更好利用反应过程的能量。
针对已开发的高温催化剂表面积不高的情况,本论文主要对催化剂的载体进行了改性研究。通过对γ-Al2O3进行改性以达到提高催化剂表面积和高温稳定性的目的。采用La-Ba共改性的γ-Al2O3小球作载体制备了催化燃烧LCFM催化剂和La助Ni基部分氧化与重整双功能催化剂。通过考察改性物质添加量、原料气组成、燃烧段温度等因素对催化剂性能的影响,优化了改性催化剂的制备条件和部分反应条件。利用XRD、脉冲反应和BET等方法对载体和催化剂进行了表征。
通过对两段法工艺条件的研究,采用以改性氧化铝做载体制备的负载量为8%的催化剂在常压下进行300h的催化剂稳定性实验。结果显示850℃下,CH4平均转化率达到~97%,CO平均选择性达到~93%。稳定性实验后的催化剂仅有0.09%(m/m)的积炭,催化剂显示出良好的高温稳定性和反应性能。