论文部分内容阅读
性能优异的纳米材料对于化工、环保和能源的发展非常重要。纳米材料在污染物催化降解,光催化分解水制氢以及污染物光催化处理方面的应用一直是当今科学研究领域的热点。在多种纳米材料中,二氧化钛因为其优异的物理和化学性能,受到了最为广泛的关注。但是二氧化钛只能吸收紫外光,对太阳能的利用效率较低并且光生电子-空穴对复合很快,因此,其性能还需要进一步的研究改善。此外,纳米材料颗粒之间的相互作用较强,有团聚的倾向,这使得纳米材料在使用之后的回收和循环使用的成本较高。且粉末状纳米材料也很难在流动体系下使用。这不利于它们今后在实际中的大规模实用。针对上述问题,我们开展了一系列研究工作。主要内容及结果如下:(1)通过一锅(one-pot)-溶剂热法制备了Ti3+自掺杂TiO2纳米颗粒TiO2/Ti(III)。并且使用TEM、XPS、荧光光谱等对TiO2/Ti(III)的形貌、结构以及光电性能进行了详尽的分析研究。同时,对这种光催化剂在可见光照射下处理高浓度Cr(VI)废水时的光催化活性进行了研究。结果发现TiO2/Ti(III)具有很高的可见光催化活性。可以在可见光照射下在12 min之内,使浓度为34 mg L-1的Cr(VI)还原效率达到95%左右。不仅如此,使用该催化剂还可以在快速地净化高浓度Cr(VI)废水。这表明TiO2/Ti(III)在含Cr(VI)废水的快速处理方面,特别是在Cr(VI)污染的应急响应中,需要迅速去除Cr(VI)时,具有广阔的应用前景。(2)在溶剂热过程中引入铜元素,制备了嵌有铜纳米簇的二氧化钛纳米粒子。在此基础上,考察了所得纳米材料的光催化制氢活性。结果表明,由于具有较强表面等离子体共振效应,铜纳米簇的引入可以有效地提高TiO2纳米粒子的光催化制氢效率。此外,微波处理过程可进一步提高材料的光催化活性。在最佳实验条件下,所得纳米材料的光催化分解水制氢效率可达4.2 mmol g-11 h-1。稳定性实验结果表明,该催化剂稳定性良好,重复使用5次后,其催化制氢活性仍能保持在原始催化剂催化活性的80%左右。(3)研究搭建了一个简易的流动式反应装置。通过电沉积与原位还原的方法,构建了一个由钛网、石墨烯和银纳米颗粒组成的催化体系。在此基础上,考察了在流动体系中所得催化体系对对-硝基苯酚还原的催化活性。结果表明,所得催化体系对对-硝基苯酚还原具有很高的催化活性且可在流动式反应器中使用。当对硝基苯酚浓度为10-44 mol L-1时,使用本催化体系可在390 min内将其完全转变为对氨基苯酚。