【摘 要】
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利用人工光合成将水分解成氢气和将二氧化碳转化为清洁燃料和化学品,对缓解温室效应带来的环境问题和减少对化石能源的依赖具有重要的意义。钛酸钙（CaTiO3）作为钛基钙钛矿型氧化物的代表,其性质稳定、抗化学腐蚀强,具有合适的导带和价带位置,并且碱土金属钙对CO2的吸附比较活泼,因此有望成为制取碳氢燃料的高效光催化材料。与此同时,单一的钙钛矿材料在光催化分解水制氢和还原CO2的研究方面虽然近年来取得了一定
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利用人工光合成将水分解成氢气和将二氧化碳转化为清洁燃料和化学品,对缓解温室效应带来的环境问题和减少对化石能源的依赖具有重要的意义。钛酸钙（CaTiO3）作为钛基钙钛矿型氧化物的代表,其性质稳定、抗化学腐蚀强,具有合适的导带和价带位置,并且碱土金属钙对CO2的吸附比较活泼,因此有望成为制取碳氢燃料的高效光催化材料。与此同时,单一的钙钛矿材料在光催化分解水制氢和还原CO2的研究方面虽然近年来取得了一定进展,但是如何提高催化剂界面电荷转移与光生载流子消耗的速度仍然是光化学还原增效过程中亟需解决的问题。鉴于金属的优良导电性有利于电子传输、不同带隙半导体调控光生载流子分离效率等特性,构筑复合材料有望突破单一材料性能上的瓶颈。基于以上背景,本论文以合成的钛酸钙作为载体材料,分别与非贵金属Cu、Cu2O、SnS2/SnS等材料进行复合,对其组成、结构与光解水制氢和催化CO2还原活性进行研究,探究其催化性能增强的作用机理。具体工作如下:（1）通过乙二醇介入的溶剂热方法合成了CaTiO3/Cu复合材料,通过X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、扫描电镜（SEM）、紫外可见漫反射光谱（DRS）实验对CaTiO3/Cu复合材料的组成、结构和光学性质进行了表征。结果表明铜纳米颗粒沉积在棱柱状钛酸钙的表面。通过光解水产氢的活性评价了该复合材料的光催化性能,实验结果表明CaTiO3/Cu-0.05复合材料产氢活性最高,其产氢速率为251μmol h-1g-1,且五次循环之后仍能保持良好的产氢效果。通过光致发光光谱（PL）、光电流响应（PC）和电化学阻抗（EIS）实验,表明金属铜的引入可以与钛酸钙构筑肖特基异质结,加速了光生电荷的分离速率和迁移效率,进而促进钛酸钙分解水制氢。（2）通过室温水合肼还原法制备了CaTiO3/Cu2O复合材料,并通过XRD、XPS、SEM、DRS对其进行了组成、结构、光学性质进行了表征。结果发现Cu2O颗粒与棱柱状钛酸钙具有较好的接触。光还原二氧化碳测试结果表明,复合材料光催化还原CO2的主要产物为CO。其中,复合材料CaTiO3/Cu2O-0.72样品生成CO的效率最高,其结果为2.01μmol h-1g-1。基于光致发光（PL）、光电流响应（PC）和电化学阻抗（EIS）测试结果,与单一的材料相比较,CaTiO3/Cu2O复合材料具有较高的光生电荷分离和迁移效率。结合XPS分析和香豆素荧光探针试验对其电荷分离的途径进行了探究,表明CaTiO3/Cu2O复合材料通过形成Z型异质结促进了光生电荷的分离。（3）通过水热法合成了CaTiO3/SnS2/SnS复合材料,并通过XRD、SEM、XPS、DRS对其进行了组成与结构表征。结果发现二维的SnS2/SnS生长在的CaTiO3表面。光催化还原二氧化碳的测试结果表明,CaTiO3/SnS2/SnS复合材料光还原CO2的产物为CH4和CO。其中复合材料CaTiO3/SnS2/SnS-0.4样品的催化效率最佳,其CH4和CO的产率分别为4.92和1.67μmol h-1g-1。光致发光（PL）、光电流相应（PC）和电化学阻抗（EIS）测试结果表明,CaTiO3/SnS2/SnS复合材料具有比单一CaTiO3更高的电荷分离效率,是其提升光催化CO2还原效率的主要原因。
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