本论文针对高强度飞秒脉冲激光与物质的相互作用的相关问题开展了一系列实验和理论的研究工作。主要研究了:(1)高强度飞秒脉冲激光在透明固体介质中非线性传播过程中的锥形辐射现象，为超短脉冲激光在光学介质中的传输提供一些非常有意义的研究工作，另外，也为超连续谱光源的产生机制和应用提供有意义的探索；(2)飞秒脉冲激光对线性分子的取向。与同组人员开展了多脉冲分子取向的理论研究，将超短脉冲激光应用到了交叉学科中，为本实验室进一步的分子动力学的研究提供有力的理论和实验基础。在本论文中，主要给出了理论上多脉冲分子取向的优化方案，实现了分子转动波包的连续控制，为分子光谱，分子动力学等的研究提供有力的理论基础。　　 本论文的工作及取得创新性的成果主要包括以下几个方面：　　 1、首次在实验上观察了不同入射激光脉宽和带宽下的锥形辐射发散角，结果表明：入射脉冲激光的带宽越大，锥形辐射发散角越大。而对于相同带宽不同脉宽的入射脉冲激光，在锥形辐射光谱频移量较小时，锥形辐射角相同。而随着在光谱频移量的增大，脉宽不同(即使带宽相同)的脉冲激光产生的锥形辐射发散角将不同，这是实验上首次观察到的现象。根据锥形辐射的X波理论，这个现象表明了：入射激光带宽能有效的控制激光在透明固体介质中的群速度。因此，这个实验结果对脉冲激光在透明固体介质中的传输，以及对锥形辐射产生的物理机制的探索有非常重要的意义。　　 2、在实验上初步研究了脉冲激光在熔石英介质中各种成丝及相应的锥形辐射的空间分布模式。结果表明：对于锥形辐射光谱中的某一光谱成分而言，其锥形辐射频谱的空间分布模式与成丝的径向分布情况为：锥形辐射为单环时对应的是成单丝的情况；锥形辐射为多环时对应的也是成单丝的情况；带干涉条纹的锥形辐射环对应的是成双丝的情况；带网格的锥形辐射环对应的是成不稳定多丝的情况。另外，类似于脉冲激光在透明介质中的自聚焦闺值功率，作者给出了产生不同锥形辐射模式的闭值功率。通过对结果分析发现，相同带宽(不同脉宽)的脉冲激光产生相似的锥形辐射模式(比如锥形辐射单环或锥形辐射多环等)需要的阀值功率是一样的。此外，对于某一种锥形辐射模式而言，入射激光带宽越宽，要产生该种模式的锥形辐射需要的阀值功率更高。　　 3、在实验上首次发现了低入射功率下锥形辐射光谱中的红移成分。在以往实验上，锥形辐射光谱成分大多是蓝移的成分，尤其是入射脉冲激光的中心波长处于近红外波段时(≥800nm)。而我们在实验中用中心波长为800nm的入射激光作用于BK7玻璃，结果发现在低入射功率下，有红移的锥形辐射出现，而在这样低的入射功率下，蓝移的锥形辐射还没有产生。只要将脉冲激光的入射功率控制在一定范围之内，那么随着激光入射功率的不断增大，红移锥形辐射环的亮度也会逐渐的增强。但只要入射脉冲激光能量增加到使蓝移的锥形辐射成分出现，那么，红移的锥形辐射成分将逐渐淡没。在本实验中，作者认为红移的锥形辐射成分逐渐淡没的原因是：在入射激光能量增加的过程中，轴上的光谱成分的强度增加远远大于红移(902nm)的锥形辐射环能量的增加，导致作者无法测量到较弱的红移锥形辐射环上的能量。另外，中心白斑的逐渐增大也可能是导致我们实验红移的光谱成分淡没的一个原因。　　 4、进行了多脉冲分子取向的理论模拟。在理论上首次提出了用“斜率法则”来主动地控制多脉冲时延，这为多脉冲取向的时延优化提供了一个简单易行的方案。通过“斜率法则”，能够(1)有效的提高分子取向度；(2)实现对分子转动波包的主动控制，将分子转动波包打开(极大的提高取向度)或关闭(瞬间使分子无规则取向)。