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针对多相催化剂在应用过程中存在的活性组分易团聚、分散度低等问题,本论文以光催化性能为导向,以催化剂活性组分的高分散为切入点,将催化活性金属元素Cr、Ti等引入水滑石(LDHs)层板,实现了原子/亚原子尺度的分散;通过进一步调控粒径尺寸,实现了缺陷位可控的无机纳米催化剂的制备,并在介观尺度进行了多级结构催化剂的组装。采用实验技术和理论计算相结合的手段,对系列LDHs催化剂的晶体结构、能级特征、金属间相互作用进行了深入研究;揭示了催化剂的结构、组成、形貌以及缺陷位等特征对催化性能的影响;发展了一系列可用于光解水制氢(或制氧)、可见光催化以及杀菌等领域的高性能催化剂,为构筑新型高分散催化剂提供了一定的实验及理论基础。本论文的主要研究内容与结果如下:1、采用本实验室创制的成核晶化隔离法,将具有可见光吸收性质的Cr元素引入LDHs层板中,合成了MCr–LDHs (M=Cu, Ni, Zn)催化剂,在可见光催化方面展现了良好的性能。CrO6基元在LDHs介质中的高度分散,导致了MCr–LDHs较窄的禁带宽度,可充分吸收太阳光中的可见光部分,提高了光生载流子的生成效率;LDHs层状结构表面存在大量的OH基团,有助于捕获空穴进而产生自由基,提升了载流子的传输效率。高的载流子生成和分离传输效率是高催化活性的主要原因。该方法可以进一步拓展制备具有可见光响应的氢氧化物或氧化物,有望应用于催化,吸附等领域。2、基于LDHs层板金属元素高度分散的特点,将TiO6引入到层板中,获得了MTi–LDHs (M=Ni, Zn, Mg)催化剂,在光分解水制氢方面展现了非常优越的催化性能(314μmol·h-1g-1)。结构表征证明了LDHs中TiO6八面体通过共价键与MO6(M=Ni, Zn, Mg)八面体相互作用,并呈现高度分散状态。此外,由于MTi–LDHs表面存在大量的缺陷位,相比层状K2Ti4O9可显著降低电子–空穴复合效率。密度泛函计算显示TiO6和MO6通过共价作用降低了其禁带宽度,有助于吸收可见光,提高了其光催化性能。这种基于LDHs层板元素高分散的特点,引入相关表面缺陷来制备高性能催化剂,在光解水制氢以及太阳能转化方面具有潜在的应用价值。3、采用反相微乳液方法,合成了Ti3+掺杂的NiZnTi–LDHs纳米片(4080nm),表现出优越的可见光分解水制氧性能(2700μmol·h-1g-1)及良好的循环稳定性。采用荧光、顺磁共振等手段证实随着LDHs纳米片粒径的减小,表面的Ti3+缺陷位浓度增加;其作为光生电子的受限位降低了电子空穴的复合几率,有效提高了载流子的利用效率,从而表现出优越的可见光催化性能。基于此特征,该材料也表现出良好的可见光抗菌(大肠杆菌、金黄色葡萄球菌、酵母菌)性能。本工作提供了一种通过调变LDHs粒径来调控Ti3+活性位浓度的新方法,从而实现了可见光催化性能的强化,在催化以及太阳能利用方面具有潜在应用价值。4、以紫藤果实豆荚为模板,采用原子气相沉积(ALD)原位生长焙烧方法,制备了具有优良光催化活性的多级结构ZnAl复合金属氧化物(MMO)。该催化剂从纳米到宏观尺度精确复制了生物模板的多级形貌。相比于利用传统共沉淀法制备的催化剂,利用生物模板获得的MMO催化剂对水中的污染物表现出更强的光催化降解能力。这是由于其形成了多孔状的多级结构,具有高的比表面积和宽的孔径分布。由于生物模板的多样性和LDHs组分的可调性,该多级结构材料在催化、吸附等领域具有广阔应用前景。5、采用溶胶凝胶原位生长方法,在多种基体(滤纸、海绵、棉质布)表面制备了多级结构LDHs薄膜材料;可以复制不同基体的形貌,该方法可操作性强、成本低、易于大规模制备。该薄膜材料与粉体材料相比(11mg刚果红·g-1LDH),在水处理吸附染料方面展现了更强的吸附能力(20mg刚果红·g-1LDH)和良好的实际可操作性。本工作提供了一种设计组装新型多级结构LDHs薄膜材料的方法,该类材料可应用于催化、吸附、薄膜分离等领域。