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氧化亚氮(N2O)是一种温室气体,对臭氧层也有严重地破坏作用。在诸多N2O减排技术中,催化分解法优势更多,其工艺简单、成本低、无二次污染,核心技术是催化剂的开发。本文以开发高效催化分解N2O催化剂为目标,主要进行了两部分工作,第一部分工作是实验室研究铜钇系列催化剂的制备和性能,第二部分工作是对以往开发的钴铜铈工业成型催化剂在开滦(集团)己二酸厂进行N2O尾气催化减排中试条件研究。第一部分,采用等体积浸渍法制备了Cu/γ-Al2O3、CuM/γ-Al2O3、CuY/γ-Al2O3、CuYM/γ-Al2O3系列催化剂,以及不同载体负载的CuY系列催化剂,对催化剂进行了活性评价和表征分析。Cu/γ-Al2O3催化剂中,Cu负载量为12%(以γ-Al2O3为基准,下同)时,催化剂活性最高,N2O完全分解温度为547℃。第二种组分选择Y时,CuM/γ-Al2O3催化剂的活性最高,N2O完全分解温度为501℃。CuY/γ-Al2O3催化剂中,Cu、Y负载量均为12%时,催化剂活性最高,N2O完全分解温度为488℃。物相分析发现,引入Y,Cu O的晶粒尺寸变小,催化剂还原性提高。在460℃下,对CuY12/γ-Al2O3催化剂连续运行100 h,催化剂活性没有出现明显下降趋势。对CuY12/γ-Al2O3催化剂进行水热稳定性考察,原料气中加入水蒸气催化剂活性明显下降,但撤去水蒸气,活性几乎可以恢复到原来的水平。考察不同助剂M对CuY/γ-Al2O3催化剂活性的影响。研究发现,添加稀土金属可以提高催化剂的活性,当Ce/CuY=0.3(质量比)时,CuYCe/γ-Al2O3催化剂活性最高,N2O完全分解温度为476℃。还考察了CuYCe0.3/γ-Al2O3催化剂的热稳定性以及水蒸气对催化剂活性的影响。不同载体负载的CuY催化剂中,分子筛载体中HZSM-5效果最好;氧化物载体中ZrO2效果最好。第二部分,对以往开发的钴铜铈工业成型催化剂进行中试实验研究。采用挤条成型法制备工业成型催化剂,先在实验室小型固定床反应器上进行活性评价和热稳定性考察;后在开滦(集团)催化分解N2O中试装置上进行中试条件研究。工业成型催化剂在实验室活性评价结果显示,N2O完全分解温度为610℃。在恒定条件下连续运行1000 h,N2O转化率稳定在95%以上,工业成型催化剂热稳定性良好。中试条件研究分两阶段:第一阶段,反应器装填催化剂92.2 kg,N2O最高转化率为77.7%,没有达到预期目标;第二阶段,装填催化剂134.9 kg,当N2O入口浓度为12%,体积空速为1900 h-1,入口温度为500℃且出口温度为695℃时,N2O转化率超过99%,达到预期目标。