铜锰复合氧化物制备及其催化燃烧VOCs性能研究

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催化燃烧因其简单高效且可避免NOx和CO等环境污染物的形成,成为一种有效的挥发性有机物消除技术。催化燃烧的关键是催化剂,研究和开发价廉易得、催化活性高、抗毒性及热稳定性好的催化剂具有很重要的现实意义。本文分别制备了粉末及整体蜂窝陶瓷型铜锰催化剂,并进一步对其性能进行改进,考察了其催化燃烧VOCs性能,得到如下结果:首先,采用共沉淀法制备粉末Cu-Mn-O催化剂,以醇洗方式去除杂质,可制备出高比表面积且低温催化性能优异的铜锰催化剂,500℃焙烧的催化剂甲苯完全燃烧温度在220℃。乙醇洗涤代替水洗可改善纳米颗粒分散性,提高主晶相CuMn2O4的抗烧结能力。700℃及800℃焙烧后,较水洗样品,醇洗催化剂甲苯的完全燃烧温度分别降低60℃和50℃。其次,以堇青石为载体,采用浸渍法制备蜂窝陶瓷型铜锰催化剂,考察了浸渍液浓度、铜锰比以及焙烧温度等制备参数。结果表明,离子总浓度为1.0 mol/L时,Cu、Mn离子可以均匀、高强度地负载在载体表面;溶液中的Cu/Mn与表面Cu/Mn比存在线性关系,当表面Cu/Mn比为1/6时,高度分散的微小CuO与MR2O3晶相共存,二者的共同作用使得催化活性最好;焙烧温度升高,颗粒长大烧结,活性依次降低。再次,论文引用第三种金属元素来提高催化剂性能,添加助剂后的整体催化剂催化甲苯燃烧的活性顺序为:Cu1Mn4Ce2/Cord>Cu1Mn4Zr2/Cord>Cu1Mn6/Cord>Cu1Mn4Zn2/Cord>Cu1Mn4Fe2/Cord>Cu1Mn4Al2/Cord>Cu1Mn4V2/Cord。Ce有利于提高Mn2O3供氧能力,因此进一步考察了Ce添加量对催化剂的影响,当Cu:Mn:Ce=1:2:4时,CeO2相优秀的储氧及传递氧的能力使得铜锰催化剂的低温催化活性显著提高,并明显改善其热稳定性。最后,为催化剂的适用性,论文考察了Cu1Mn2Ce4/Cord催化剂燃烧各种VOCs(芳烃、烷烃、含氧、含氮、含氯有机物)的性能。结果发现,在铜锰催化剂上,含氧类有机废气最容易被氧化,而芳烃最难被氧化,对除芳烃外的其他有机物,Cu-Mn-Ce催化剂表现出杰出的催化性能,低温催化活性优于商用的贵金属催化剂。
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