【摘 要】
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甲烷水合物是一种由甲烷与水在一定条件下形成的可燃的、非化学计量的、笼型结晶化合物。船舶运输有着长距离、低成本的优点,是国际上进行甲烷运输的主要方法之一。利用甲烷水合物的方式来进行运输有着良好的应用前景。表面活性剂在甲烷水合物的高效合成中起着非常重要的作用。本论文系统研究了表面活性剂木质素磺酸钠对甲烷水合物合成的促进作用。研究了木质素磺酸钠的浓度、反应温度和初始压力对甲烷水合物合成的影响。建立了基于
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甲烷水合物是一种由甲烷与水在一定条件下形成的可燃的、非化学计量的、笼型结晶化合物。船舶运输有着长距离、低成本的优点,是国际上进行甲烷运输的主要方法之一。利用甲烷水合物的方式来进行运输有着良好的应用前景。表面活性剂在甲烷水合物的高效合成中起着非常重要的作用。本论文系统研究了表面活性剂木质素磺酸钠对甲烷水合物合成的促进作用。研究了木质素磺酸钠的浓度、反应温度和初始压力对甲烷水合物合成的影响。建立了基于热力学的分析模型来预测木质素磺酸钠对水的活度和木质素磺酸钠体系下甲烷水合物相平衡压力的贡献。比较了木质素磺酸钠与表面活性剂十二烷基硫酸钠(SDS)的促进效果。在此基础上,进一步研究了木质素磺酸钠与SDS体系下的复合型表面活性剂对甲烷水合物合成效果的影响。在反应温度为275.15 K,初始压力为5 MPa,搅拌速度为500 rpm的条件下,开展了SDS+0.01wt%纳米氧化铜、SDS+0.03wt%纳米氧化铜、SDS+0.05wt%纳米氧化铜、木质素磺酸钠+0.01wt%纳米氧化铜、木质素磺酸钠+0.03wt%纳米氧化铜、木质素磺酸钠+0.05wt%纳米氧化铜、SDS+0.05mol/L Cu Cl2、木质素磺酸钠+0.05mol/L Cu Cl2这8个组别的复合实验。利用灰色综合评价的数学方法,构建了一个甲烷水合物合成效果的综合评价体系,选取了储气量、诱导时间、相平衡压力、压力变化百分比、表面活性剂的成本、压力差的成本、表面活性剂的毒性、表面活性剂的生物降解性等8个评估指标。利用主成分分析法计算出来了上述8个评估指标的权重系数。最后计算得到了8个评估组别的灰色关联系数,并对其进行了排序。本论文得出如下结论:木质素磺酸钠浓度、实验温度和初始压力对甲烷水合物的合成效果影响较大,木质素磺酸钠的最佳浓度为0.0015 mol/L,适宜的反应温度为275.15 K,初始压力为5 MPa。该模型与木质素磺酸钠体系下甲烷水合物相平衡压力的实验结果吻合较好。实验结果证明,木质素磺酸钠对甲烷水合物的合成具有良好的促进作用,在木质素磺酸钠的促进下甲烷气体的储存率可达120.03 v/v,其促进效果优于SDS。在木质素磺酸钠和SDS的基础上,进一步添加纳米氧化铜之后,都表现出了更加优良的促进性能。在诱导时间方面,与纳米氧化铜复合之后,最高分别缩短了21.14%和8.56%;储气量也分别相应地提高了6.5 v/v和10.04 v/v;在稳定性方面,SDS与质量分数为0.03wt%的纳米氧化铜复合之后,压力变化百分比仅为1.4%,体现出了良好的稳定性。本文从木质素磺酸钠微观结构的角度分析了木质素磺酸钠对甲烷水合物合成效果的微观机理。当木质素磺酸钠的添加浓度在0.0015 mol/L以内时,木质素磺酸钠中的两个磺酸基团以及一个羟基基团都属于亲水基团。二者都具有易溶于水的特点,均可以与反应体系中的水分子形成氢键。可以帮助更快地形成甲烷水合物所必须的水笼状结构。8个评估组别中,灰色关联度最高的组别是SDS+0.01wt%纳米氧化铜,其灰色关联度达到了0.82817。可见,适量添加纳米氧化铜能够进一步有效促进甲烷水合物的合成。在综合考虑8个评估指标之后,SDS+0.01wt%纳米氧化铜这种复合型表面活性剂的组合方案为最佳的促进甲烷水合物合成的表面活性剂组合。
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