【摘 要】
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甲烷氧化偶联制低碳烃是天然气综合利用研究的一个重要发展方向,它可在未来石油资源短缺时提供乙烯等重要的化工原料。整体式催化剂是一种新型的催化剂,引起了人们极大的关注
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甲烷氧化偶联制低碳烃是天然气综合利用研究的一个重要发展方向,它可在未来石油资源短缺时提供乙烯等重要的化工原料。整体式催化剂是一种新型的催化剂,引起了人们极大的关注,而陶瓷基整体式催化剂作为其中一种,具有床层的压降低,反应器径向和轴向的温度梯度小等优点。因此将陶瓷基基催化剂用于甲烷氧化偶联反应,研究甲烷氧化偶联陶瓷基催化剂对今后的工业反应放大具有较大的参考价值。本文以市售的堇青石(400cell/inh2)为基体,以Na2WO4、Mn和M(Ce、La、Sr、Bi等金属助剂)为活性组分,溶入酸性硅溶胶,制成M-W-Mn/硅溶胶活性浆料,采用涂覆法制备了一系列M-W-Mn/硅溶胶/堇青石陶瓷基整体式催化剂。在微型固定床反应器中对催化剂的甲烷氧化偶联反应性能进行了评价,考察了陶瓷基整体式催化剂的制备工艺,以及反应条件对催化剂催化性能的影响,同时采用XRD、TPR分析手段对催化剂的结构进行了表征。评价结果表明,多组分的M-W-Mn/硅溶胶/堇青石催化剂活性优于单组分的W或Mn/硅溶胶/堇青石催化剂。Ce-W-Mn/硅溶胶/堇青石陶瓷基整体式催化剂具有较好的甲烷氧化偶联反应性能,其中4%Ce-5%Na2WO4-2%Mn/硅溶胶/堇青石催化剂的活性相对较好,其甲烷转化率为31.9%,C2烃选择性为50.1%,CO的选择性为23.0%。结构研究表明,催化剂存在着Na2WO4、Mn2O3和CeO2等物相;不同的过渡金属添加能够不同程度的改变催化剂中各个组分与载体之间的相互作用,从而影响催化剂的甲烷氧化偶联反应的性能。
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