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本论文主要报导了对几种纳米材料拉曼光谱及其物理性质研究的总结,希望通过实验得到具有一定普遍意义的结果,因此选择了有代表性的样品进行研究。论文的主要内容分为五章撰写,第一章为背景知识,介绍了拉曼光谱的基本原理和在纳米材料中的应用;第二章和第三章分别叙述了对非极性纳米晶金刚石和极性纳米晶SiC的本征拉曼谱及其物性所进行的研究。这部分工作主要是在北京大学完成的。第四章和第五章分别总结了用MOCVD方法生长的CdSe量子点和ZnSe纳米线的研究工作。这部分的主要工作是在香港中文大学物理系完成的。
本征拉曼谱是进行拉曼光谱学研究和应用的基础。根据理论分析和经验判断,对已沿用10多年的生成纳米晶金刚石的拉曼判据,位于1145cm-1的所谓纳米晶金刚石本征拉曼峰提出了质疑。通过对一系列样品的系统的实验比较和分析,我们除了确认这个峰正如剑桥大学教授Ferrari等指出的那样,是来自样品制备反应中的残余物—反式聚乙炔的散射,还发现它的存在可以用来MPCVD方法生成的金刚石样品的尺寸。与此同时,在通过加热实验首先除去样品中的非碳杂质的基础上,经光谱分解和微晶模型计算拟合,鉴认了纳米晶金刚石以及纳米晶石墨的真正的本征拉曼谱,并表明修正后的微晶模型也适用于非极性的纳米晶金刚石。
在比较成功的用微晶模型对非极性材料进行解释后,我们又研究了与金刚石晶体结构相同但属于极性材料的SiC纳米棒光学声子拉曼谱。发现它们不能对应各种形态SiC的声子模和用微晶模型进行解释,但可以用与声子态密度相关的非晶模型计算,表明极性SiC纳米棒具有非晶特性。通过测量变波长激发的拉曼光谱,进一步从实验上证明了SiC纳米棒拉曼谱与声子态密度的关联,以及Frohlich相互作用在极性SiC纳米棒的拉曼散射过程和出现非晶特性方面起关键作用。
还选择了极性比SiC更强的CdSe量子点结构作进一步研究。发现样品的光致发光谱和拉曼谱的峰位与体材料的明显不一样,介于体CdSe和体ZnSe之间,而变激发波长拉曼谱的行为也与拉曼谱的普适特性不合。但它们都能用CdZnSe的合金组分变化来解释,表明所谓CdSe量子点的成份实际上是CdZnSe合金。CdZnSe合金是由CdSe量子点和ZnSe缓冲层互扩散形成的。
在对ZnSe纳米线进行研究的过程中,没有观察到低维结构所应有的光谱特征,例如,光致发光谱和拉曼峰的位置与体ZnSe的完全相同,ZnSe纳米线的共振拉曼行为也与体材料的类似。表明从光谱角度看,它们并不是严格物理意义上的低维结构材料。但在单根ZnSe纳米线样品偏振拉曼强度的角分布测量中,还是观察到了与体材料不同的新的现象和规律。