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近年来，有机发光材料的设计、合成和性能研究取得了突飞猛进的发展。理论计算可提供分子结构与性能之间的关系，为分子设计提供了理论依据。因此，依据理论计算结果设计和预测性能优异的有机发光分子是光电功能材料研究的重要组成部分。本文研究了空间位阻对一系列有机发光分子的构型及光谱的影响。2,4,5-三苯基咪唑也称为洛汾碱(lophine)。该类化合物不仅具有较好的非线性光学性能、透明性和热稳定性，而且是一类结构比较新颖的双光子吸收化合物。本文采用密度泛函理论(DFT)的B3LYP/6-31G*方法，对4,5-二苯基-2-对甲酰苯基咪唑(a)、4,5-二(2-硝基苯基)-2-对甲酰苯基咪唑(b)、N-苄基-4,5-二苯基-2-对甲酰苯基咪唑(c)和N-苄基-4,5-二(2-硝基苯基)-2-对甲酰基苯基咪唑(d)四种洛汾碱类化合物的几何构型进行了优化，在此基础上计算分子的电子结构，并结合有限场FF方法研究了二阶非线性光学(NLO)性质。用含时密度泛函理论(TD-DFT)对上述化合物分子进行吸收光谱的研究。在4,5-二苯基-2-对甲酰苯基咪唑生色团中的两个苯环上引入硝基和3位氮原子引入苄基增大了空间位阻，降低了分子的共轭平面，使其二阶非线性极化率总有效值(βtot)减小，吸收峰蓝移。同时还发现，在CH2Cl2溶剂中a和c分子的λmax主要来源于HOMO→LUMO的π→π*跃迁，b和d分子的λmax主要来源于HOMO→LUMO+2的π→π*跃迁。4-氨基-1,8-萘酰亚胺由于具有良好的光学性质，在有机发光材料领域具有广泛应用。本文采用密度泛函理论B3LYP/6-31+G(d)优化了八种4-氨基-1,8-萘酰亚胺衍生物分子的基态结构。在此基础上，用TD-DFT/B3LYP/6-31+G(d)计算了化合物的吸收光谱，用CIS/6-31+G(d)对模型体系第一单重激发态结构S1进行几何优化，在激发态平衡几何构型的基础上，使用TD-DFT/MPWK/6-31+G(d)计算了发射光谱。结果表明，在母体N-丁基-4-氨基-1,8-萘酰亚胺(HNP)引入烷烃链取代基和环烷基时，随着链和环数的增大，其供电子诱导效应增强，二烷氨基相对于萘环的扭转角增大，共平面减小；能隙变小，最大吸收波长发生红移，随着溶剂极性的增加最大吸收波长和最大发射波长总体发生红移，符合前线轨道能隙变化规律，且溶剂对发射光谱的影响要大于对吸收光谱的影响。