气体循环条件下等离子体催化氧化吸附态苯、甲苯、苯乙烯及其混合物的实验研究

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随着我国经济的高速发展,大气污染问题日益严重。挥发性有机物(VOCs)是大气污染的重要组成部分,对人体及环境造成的危害不容忽视。低温等离子体技术在处理低浓度工业VOCs时,具有处理效率高、流程短及适用范围广等优点,逐步显示出在技术、经济上的优势。论文利用低温等离子体法降解气态VOCs实验系统及吸附存储-气体循环低温等离子体催化氧化吸附态VOCs实验系统,以单组分苯、甲苯、苯乙烯以及混合组分苯/甲苯、苯/苯乙烯为研究对象,考察了单组分VOC及双组分VOCs的降解效果;研究了初始浓度、输入电压、吸附存储量、氧化背景气及催化剂种类对单组分VOC及双组分VOCs降解的影响,并分析了催化剂对O3及N2O副产物产生的影响规律,为工业应用提供了基本的设计基础。以γ-Al2O3为载体,采用浸渍法制备了MnOx-AgOx、CoOx-CeOx复合金属氧化物催化剂,应用BET、SEM及XRD对催化剂进行了表征。主要结论如下:(1)单一低温等离子体实验系统降解气态苯、甲苯、苯乙烯、苯/甲苯、苯/苯乙烯时,相同条件下,污染物的初始浓度越低,其去除率越高;输入电压越高,其去除率越高;降解主要气相产物为CO2、H2O及少量的CO,副产物为N2O和O3,并存在污染物残留,FT-IR未检出NO与NO2。单一低温等离子体降解实验系统对苯、甲苯、苯乙烯、苯/甲苯、苯/苯乙烯的去除效果较有限。(2)气体循环运行方式下,采用γ-Al2O3作为吸附剂时,吸附态苯、甲苯、苯乙烯、苯/甲苯、苯/苯乙烯的COx产率及CO2选择性随着吸附存储量的增大而减小。氧气为背景气体时比空气条件下,COx产率及CO2选择性均有所提高。(3)气体循环运行方式下,γ-Al2O3负载MnOx-AgOx、CoOx-CeOx催化剂后,降解吸附态苯、甲苯、苯乙烯、苯/甲苯、苯/苯乙烯的COx产率及CO2选择性均有所提高,产生的O3浓度比无催化剂时明显降低。COx产率、CO2选择性及对O3的分解能力大小依次为MnOx-AgOx/γ-Al2O3>CoOx-CeOx/γ-Al2O3>γ-Al2O3。(4)FT-IR分析结果表明,气流循环运行方式下,等离子体氧化吸附态苯、甲苯、苯乙烯、苯/甲苯、苯/苯乙烯的主要气相产物为CO2、H2O及少量的CO,副产物主要为O3,与氧气背景下气体产物不同的是,空气背景下产生了少量的副产物N2O。(5)空气背景,气体循环条件下,低温等离子体降解吸附态苯、甲苯、苯乙烯、苯/甲苯、苯/苯乙烯的N2O浓度随着时间的延长而增加。CoOx-CeOx、MnOx-AgOx复合金属氧化物存在时,对N2O的产生均有一定的抑制作用。对N2O产生的抑制能力大小依次为CoOx-CeOx/γ-Al2O3>MnOx-AgOx/γ-Al2O3>γ-Al2O3。(6)低温等离子体催化氧化吸附态苯、甲苯、苯乙烯、苯/甲苯、苯/苯乙烯的实验表明,气体循环条件下,可以实现深度催化氧化,有效避免等离子体解吸附造成的污染。气体循环降解90min后,CO2选择性均大于94%以上,降解效率由高到低依次为:甲苯>苯/甲苯>苯>苯/苯乙烯>苯乙烯。
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