【摘 要】
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锂离子电池作为二次电池的一种,因其具有高能量密度、优异的循环性能、良好的热稳定性和使用寿命而备受关注。然而,锂离子电池的传统的工业石墨负极Li+嵌入/脱出的速率性能较差,高功率条件下容易在石墨负极表面形成锂枝晶。尖晶石型钛酸锂（LTO）作为“零应变材料”,以其显著的特性脱颖而出。LTO在Li+插入/脱出过程中具有良好的结构稳定性,不存在锂枝晶和SEI膜,具有较长的循环寿命和良好的安全性。不足的是,
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锂离子电池作为二次电池的一种,因其具有高能量密度、优异的循环性能、良好的热稳定性和使用寿命而备受关注。然而,锂离子电池的传统的工业石墨负极Li+嵌入/脱出的速率性能较差,高功率条件下容易在石墨负极表面形成锂枝晶。尖晶石型钛酸锂（LTO）作为“零应变材料”,以其显著的特性脱颖而出。LTO在Li+插入/脱出过程中具有良好的结构稳定性,不存在锂枝晶和SEI膜,具有较长的循环寿命和良好的安全性。不足的是,LTO较低的电子/离子电导率、较差的倍率性能和较低的理论容量(175 m Ah·g-1)极大地限制了其在锂离子电池中的应用。本文针对LTO的缺点采用了三种改性策略:包括构建纳米结构（三维纳米花球、二维纳米片）、碳纳米管（CNTs）修饰以及引入二氧化钛（TiO2）合成双相纳米复合结构。具体研究内容如下:在氧化碳纳米管上原位合成了核壳结构的LTO花球,花球由超薄纳米片组成,大大缩短了锂离子的传输路径。氧化后的碳纳米管表面含有丰富的含氧官能团,能为LTO提供更多的成核位点,在反应过程中抑制LTO花球的尺寸。氧化碳纳米管还在LTO花球之间形成导电网络,提高导电性和循环稳定性。通过控制氧化碳纳米管的官能团密度来控制花球的尺寸大小,制备出不同核壳结构的LTO/CNTs花球。合成的LTO/1h CNTs在1 C下显示了167.3 m Ah·g-1的高可逆容量,在30 C时仍能达到139.3 m Ah·g-1。在0.5-30 C的不同倍率下均呈现出良好的循环稳定性。与低倍率0.5 C下的比容量相比,LTO/1h CNTs的容量保持率可达到80.5%,明显高于LTO（55.9%）,表现出优异的倍率性能和循环稳定性。本文首次通过调控氧化碳纳米管的官能团密度制备出不同核壳结构的LTO/CNTs花球,为制备其他核壳结构的金属氧化物花球提供了新思路。首次利用葡萄糖辅助水热一步合成了LTO-TiO2/CNTs二维纳米片,LTO-TiO2双相纳米复合结构增加了晶界密度,提供更多的电子和离子通道,进而提升锂的存储性能。LTO-TiO2纳米片在氧化碳纳米管和碳涂层的协同作用下转变成高导电基体,提高了锂离子扩散系数的同时也改善了材料的电子电导率。葡萄糖作为添加剂,除了作为碳源和辅助形成TiO2相之外,还作为碳纳米管和LTO纳米片之间的连接剂,减小纳米片的尺寸。LTO-TiO2/CNTs在1 C下显示了174.4 m Ah·g-1的高可逆容量,在30 C时仍能达到151.3 m Ah·g-1。与低倍率0.5 C下的比容量相比,LTO-TiO2/CNTs的容量保持率为85.8%,在0.5-30 C的不同倍率下容量衰减均较小,呈现出优异的倍率性能。我们还在不改变Li/Ti投料比的情况下,通过调节葡萄糖添加量合成了不同配比的LTO-TiO2/CNTs纳米片,探究了葡萄糖对LTO-TiO2/CNTs中TiO2相的作用机理,为探究添加剂对LTO-TiO2相组成的影响提供了研究基础。
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