负载Pt/Bi的水泥基复合电极制备优化及其在废水处理中的应用研究

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电化学氧化法能有效去除渗滤液中的有机物和氨氮含量,同时提高渗滤液的可生化性(BOD5/COD)。电极材料是影响电化学氧化法效率最重要的因素,因此研究一种氧化性能高同时还具有经济效益的电极材料成为电化学氧化法的研究重点。本文利用响应面法优化材料配比,并进一步掺杂粉煤灰和石墨烯,制备了Pt-Bi/水泥-活性炭-石墨粉(Pt-Bi/CAG)电极、Pt-Bi/水泥-粉煤灰-活性炭-石墨粉电极(Pt-Bi/CFAG)和Pt-Bi/水泥-粉煤灰-活性炭-石墨粉-石墨烯电极(Pt-Bi/CFAG-rGO)。对比电极性能的变化,研究电极电化学氧化甲基橙、氨氮模拟废水以及垃圾渗滤液的效果。实验结果如下:(1)Pt-Bi/CAG电极最佳制备方案为水泥:活性炭:石墨粉(质量比)=5:4:1,材料负载在八孔方型打孔的石墨纸上。此时电极比电容最高,达29.56 F/cm2。将Pt-Bi/CAG电极对150 mL 20 mg/L的MO进行一周期(3 h)的电化学氧化,在电沉积电压为-0.8 V,电沉积时间为240 s,电解电压为±1.5 V,脉冲时间为60 s的条件下,降解率为84.6%。连续电解二、三、四周期后降解率均稳定在60%左右,且电解过程中电极表面的Pt-Bi粒子变少,电极材料被损伤严重。当MO溶液中Cl-浓度达400 mg/L时,Pt-Bi/CAG电极在3h内几乎能完全降解MO。(2)Pt-Bi/CAG电极最佳材料比为水泥:粉煤灰:活性炭:石墨粉(质量比)=45:30:15:10,此时电极比电容最高,为34.86 F/cm2,黏结力达0.478 N。对150 mL 20 mg/L的MO进行电解时发现,在电沉积电压-0.8 V,电沉积时间240 s,电解电压±1.5 V,脉冲时间60 s的条件下,MO降解率最高,3 h达71.27%,连续电解二、三、四周期后降解率均维持在45%左右。当MO溶液中Cl-浓度达400 mg/L时,3 h内MO几乎被完全电解掉。(3)所制备的Pt-Bi/CFAG-rGO电极,当石墨烯掺杂量达0.25%时,Pt-Bi/CFAG-rGO电极的黏结力得到最大的提高,达到0.998 N。当电沉积时间240 s,电沉积电压-1.0 V,电解电压±3.0 V,电压脉冲时间60 s时,此时MO的降解效率最高,3 h内达到91.16%。通过循环电解发现,二、三、四周期的降解率均稳定在53%左右,且四个周期后电极依旧牢固。当MO溶液中Cl-浓度达400 mg/L时,3 h内几乎完全被电解,且Cl-浓度越高,电极被侵蚀的程度越高。(4)采用Pt-Bi/CFAG电极和Pt-Bi/CFAG-rGO电极对氨氮配水进行电解。配水氨氮浓度为42 mg/L,pH为7.2。在不添加Cl-、不改变pH的情况下,Pt-Bi/CFAG电极和Pt-Bi/CFAG-rGO电极电解氨氮的降解率几乎为0。对于Pt-Bi/CFAG电极,添加Cl-浓度为600mg/L,氨氮几乎降解完全;对于Pt-Bi/CFAG-rGO电极,当添加Cl-浓度为500mg/L,氨氮几乎降解完全。pH对氨氮的降解也有影响,采用Pt-Bi/CFAG电极和Pt-Bi/CFAG-rGO电极电解时,当pH为11时氨氮的降解率最高,分别是41.89%和44.02%。(5)利用Pt-Bi/CFAG电极和Pt-Bi/CFAG-rGO电极分别对垃圾渗滤液进行电解。Pt-Bi/CFAG电极电解渗滤液的最佳电解参数为电沉积时间240 s,电沉积电压-0.8 V,方波电压±2.5 V,脉冲60 s,COD去除率在3 h内达到52.58%;Pt-Bi/CFAG-rGO电极电解渗滤液的最佳电解条件为电沉积时间240 s,电沉积电压-0.8 V,方波电压±2.0 V,脉冲60 s,COD去除率在3 h达到50.08%。在垃圾渗滤液中投加15 mg/L的聚合硫酸铁进行混凝预处理,接着进行四周期的电解,采用Pt-Bi/CAFG电极电解时COD去除率为88.7%,达到二级排放标准;采用Pt-Bi/CFAG-rGO电极电解时COD去除率达92.2%,更接近一级排放标准;同时,与常见电解垃圾渗滤液的电极相比,Pt-Bi/CFAG-rGO具有显著的经济效益。
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