【摘 要】
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过渡金属Pt(Ⅱ)/Pd(Ⅱ)配合物因其独特的电子构型和成键方式、丰富的光物理性质、优异的发光性能以及合成简单易操作等优点,在材料化学研究领域备受科研工作者的广泛关注,该类配合物在环境科学、生物医药、化学传感和超分子自组装等领域展现出广阔的应用前景。过渡金属Pt(Ⅱ)/Pd(Ⅱ)配合物特有的平面四配位结构以及金属离子d轨道与有机配体形成的d-π共轭有利于提高分子内的电荷转移程度。与此同时,该类配合
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过渡金属Pt(Ⅱ)/Pd(Ⅱ)配合物因其独特的电子构型和成键方式、丰富的光物理性质、优异的发光性能以及合成简单易操作等优点,在材料化学研究领域备受科研工作者的广泛关注,该类配合物在环境科学、生物医药、化学传感和超分子自组装等领域展现出广阔的应用前景。过渡金属Pt(Ⅱ)/Pd(Ⅱ)配合物特有的平面四配位结构以及金属离子d轨道与有机配体形成的d-π共轭有利于提高分子内的电荷转移程度。与此同时,该类配合物具有较高的化学稳定性、易于功能化修饰且在整个可见光范围内具有宽的吸收峰以及透光性好等优点,使其具有成为
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“绿色化学”的全面发展能够很好地解决环境污染和能源短缺等多种全球性问题。可见光来源丰富、可再生,是一种理想的清洁能源。因此,对于可见光的转化和利用,符合可持续发展的要求,已成功的应用于有机合成中。可见光催化反应具有简洁、温和、高效、高选择性等特点,其独特的反应机制可以实现诸多热化学无法实现的反应。二硫缩烯酮是一类重要的有机合成中间体,由于官能团的多样性,使该类化合物在化学反应中可参与亲电、亲核、及
本论文利用2-巯基吡啶-N-氧化物修饰的间苯二酚杯[4]芳烃衍生物配体(TMR4A)和2-巯基-4-(4′-吡啶基)噻唑修饰的间苯二酚杯[4]芳烃衍生物配体(TPTR4A-II),分别与金属盐在溶剂热条件下反应得到了一系列结构新颖的配合物。用单晶X-射线衍射技术确定了晶体结构,通过元素分析、热重分析(TGA)、红外(IR)、粉末X-射线衍射(PXRD)等技术对化合物进行了表征。利用配合物中多酸作为
本论文设计合成了两种间苯二酚杯[4]芳烃衍生物配体,通过将配体与不同的金属离子反应我们得到了6例结构新颖并且具有潜在应用前景的配位化合物。通过X-射线单晶衍射(SC-XRD)方法确定了它们的晶体结构。通过PXRD、XPS、EDS、TEM、红外光谱、拉曼光谱、固体紫外光谱、热重分析及ESI-MS等手段对化合物进行了表征。并且将配合物分别用于H_2O的光电催化氧化、NO_2气体分子导电开关和催化CO_
多钒氧簇(POVs)作为多酸化学的重要分支,其基础和应用研究一直落后于含钼、钨的多酸化学。但其催化性能独特,在一些氧化催化反应中有望成为替代贵金属的新型催化剂。本论文基于POVs的结构特点和性能优势,以咪唑类化合物为有机配体,利用一步水热法合成了系列基于多钒氧簇金属有机框架化合物。根据这些化合物结构和组成的特性,研究了它们在不同有机反应中的催化效果,并在实验结果的基础上提出了可能的催化反应机理。1
环丙烷具有较高的环张力(约27.5 kcal/mol),可以在特定的反应条件下通过环丙烷开环释放环张力,在碳链结构1-,3-位同时引入两个官能团,进而提高产物结构的复杂性和官能团的多样性。因此,环丙烷开环1,3-双官能团化可作为一类合成结构复杂的1,3-开链化合物的重要合成方法。环丙烷开环官能团化研究较为广泛的是含有推-拉电子取代基的环丙烷(D-A环丙烷),由于推-拉电子取代基之间的C-C键受到两
含氮化合物在天然产物、药物分子、材料科学以及化工生产中广泛存在,其合成一直是有机化学的热门领域之一。以简单易得、可以大量获取的烯烃化合物为原料,通过分子间的胺化双官能团化反应,无疑是合成含氮化合物的一种最为直接、高效的方法之一。其在构建C-N键的同时,还能够在氮原子的邻位引入其他的官能团,可以极大地增加分子的复杂程度,为后续的官能团转化提供便利。然而当前烯烃化合物的分子间胺化双官能团化反应仍然存在
金属有机多面体(MOPs)是由金属同有机配体(羧酸盐,吡啶或嘧啶)通过配位驱动自组装而构建的零维(0D)离散的笼状结构的分子实体。越来越多的科学家聚焦于其在催化,分离,主客体化学等领域的应用。与数量庞大的MOFs拓扑结构相比,MOPs家族的拓扑成员仍屈指可数。Yaghi和OKeeffe提出的MOPs的框架化学理论也仅涉及了14种多面体拓扑,因此MOP的拓扑蓝图急待被扩展。然而MOPs的组装对结构组
自光学的二次谐波现象发现以来,非线性光学引起了人们的广泛研究,而今已在光通信、开关、数据存储等方面发挥着越来越重要的作用。螺旋结构广泛存在且形态多样,非平面的共轭特征对于解决材料透明性与非线性光学性质之间的矛盾在实际应用方面具有重要意义。因此,本课题围绕螺旋形共轭分子的非线性光学性质展开系统的理论研究,选取六联吡啶、螺烯以及手性碳纳米管等分子,通过密度泛函理论,一方面设计高效的非线性光学分子,另一
多金属氧酸盐(Polyoxometalates,POMs),简称多酸,是一类分子型无机类金属氧簇配合物,具有许多独特的物理化学性质,如纳米级尺寸、丰富的元素组成和结构、强的氧化还原性和酸性等,在催化、磁性、生物医学和材料科学等领域具有很大的应用潜力。含钛多酸结合了多酸阴离子和钛原子的性能优势,是近些年来发展迅速的一类新型功能材料,因而,含钛多酸的设计合成成为了多酸合成化学领域中一项重要的研究课题。
随着人类社会的不断发展,能源危机和环境问题日益严峻。电催化还原二氧化碳(CO_2)、水分解以及电化学传感,是目前解决能源危机和环境问题非常有效的手段,但仍面临诸多挑战,例如,CO_2分子活化能垒高;多电子转移的析氧反应(OER)动力学缓慢,过电位大;电化学传感器的检出限高,线性范围窄等。针对这些挑战,本论文构筑了四种基于金属有机框架(MOFs)的高效电催化剂。MOFs的比表面积大,孔结构丰富,有助