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内嵌富勒烯是一类内嵌有原子、金属离子或原子簇的富勒烯,而金属氮化物原子簇富勒烯是该领域迅速发展的一个分支,并由于其在能源、生物领域广泛的应用前景,引起了世界范围内科学家的广泛关注。目前合成金属氮化物原子簇富勒烯的方法仅限于直流电弧放电法,而所用到的氮源较为有限,如氮气、氨气、氰氨化钙等。因此,本论文以探索用于合成内嵌金属氮化物原子簇富勒烯的新型氮源为出发点,开展了以下工作:
第一次使用尿素作为新型氮源,成功地合成了含钪(Sc)的金属氮化物原子簇富勒烯,包括Sc3N@C68、Sc3N@C70、Sc3N@C78、Sc3N@C80。我们对使用尿素作为氮源合成含Sc的金属氮化物原子簇富勒烯的条件进行了优化,确定了Sc203∶CO(NH2)2∶C的最佳摩尔比为1∶3∶15。在此基础上,我们将以尿素作为氮源得到的Sc3N@C80(Ih+D5h)的产率同其他报导过的氮源(如氮气、氨气、异硫氰酸胍)做了定量比较,发现尿素体系的产率和氮气体系基本一致,而比氨气及异硫氰酸胍体系的产率均高。另外,我们发现单根碳棒放电所得到的的提取液中含Sc的金属氮化物原子簇富勒烯的选择性与用两根棒的情况有明显的不同。根据电弧放电实验和X射线衍射分析,我们得出结论:当使用一根棒放电的时候,原位产生的氨气是形成含Sc的金属氮化物原子簇富勒烯的来源;然而第二根棒放电的时候尿素已经在第一根棒放电的过程中先受热分解成了三聚氰胺。因此,富勒烯的选择性明显依赖于尿素分解的产物。最后我们仔细比较了以尿素或三聚氰胺作为氮源时得到的含Sc的金属氮化物原子簇富勒烯的选择性的差异,并提出了尿素在放电产生的极端高温的条件下可能的分解过程。
此外,石墨烯材料作为新型的二维碳材料,在近些年引起了大家的广泛关注。然而完美的单层石墨烯是半金属,本身没有能隙,这极大的制约了其在半导体领域的应用。通过合成石墨烯纳米带,可以引入能隙,使其成为场效应二极管里的理想材料。合成石墨烯纳米带的方法有纳米压印,有机合成,剪开多壁碳纳米管等等。其中剪开多壁碳纳米管的方法成本低,如果控制得好的话,可以得到高质量的纳米带。本论文中我们对剪开多壁碳纳米管做了一些尝试,为后续的研究奠定了基础。