随着氧化物薄膜沉积技术的飞速发展,利用脉冲激光沉积或分子束外延技术制备高质量的过渡金属氧化物外延异质结构得以实现。在原子尺度内调控异质界面已经导致了多种新颖的界面性质,而这些性质在单独的块体材料中是不存在的。这为未来的氧化物电子和自旋器件提供了新的途径。近年来,极性／非极性界面体系已经成为凝聚态物理学和材料科学的研究热点。该体系一个显著特征是在界面处存在极化不连续,这可能引起界面电荷、自旋、轨道和晶格自由度的重构。其中,最引人注目的外延结构是LaAlO3/SrTiO3异质结,在其界面处发现了二维电子气,并且表现出磁性和超导性。尽管已经进行了大量的理论和实验工作,但是关于这些奇特界面性质的主导机制仍没有达成统一意见。因此有必要进一步研究其它类似的钙钛矿氧化物异质结构,理解其现象背后的本质,以期预测和设计新的界面性质,而这些性质可以为全电子氧化物电子器件所利用。本文基于密度泛函第一性原理计算方法研究了几种钙钛矿氧化物异质界面的结构和电子性质。主要内容和结果如下：1.研究了沿[001]方向在SrTiO3(STO)上外延生长不同厚度的LaGaO3(LGO)薄膜形成的LGO/STO异质结n型(LaO)+/(TiO2)0和p型界面(GaO2)-/(SrO)0的离子弛豫效应及电子结构。计算结果表明,离子弛豫对界面电子重组有很重要的影响。对于n型界面,在没有进行离子弛豫时,研究的所有体系都是金属导电性的；进行弛豫后,随着LGO厚度的变化,会发生绝缘体-金属的转变,其临界厚度为6u.c.。对于p型界面,在没有进行离子弛豫时,研究的所有体系界面也都是金属性的；而在进行离子弛豫后,所有的p型界面都变成了绝缘态。这说明,离子弛豫在一定程度上延迟了电子重组的发生。n型界面与p型界面非对称性的结果跟界面的几何构型以及离子弛豫有关。一方面,不同的界面构型导致了不同的能带结构,造成了不同类型的界面电子重组：p型界面比n型界面更不容易发生电子转移。另一方面, p型界面中较强的晶格畸变进一步阻碍了p型界面体系电荷的转移。2.研究了LaAlO3/SrMnO3(LAO/SMO)异质结LaO/MnO2界面的电子结构和磁性质。预言了在LAO/SMO界面处会形成二维电子气,该二维电子气是由于界面极化不连续而导致的电荷转移形成的。转移的电子占据界面附近SMO中的Mn eg轨道。虽然块体SMO是G型反铁磁体,但是由于电子在Mn eg轨道的占据,可能导致SMO层不同于块体的磁序。我们从两个方面研究了Mn eg电子对界面附近SMO磁结构的调控。首先,通过控制LAO的厚度来调控转移到Mn eg轨道的电子浓度。结果表明,不同厚度的LAO将导致不同的转移电子浓度及分布,从而导致不同的磁序。对于(LAO)1/(SMO)5,电子主要集中在界面附近第一层SMO中；而对于(LAO)5/(SMO)5电子则渗透到了界面附近第二层。由于电子主要占据在x2-y2轨道,使得面内铁磁双交换作用占优势。这就导致了：(LAO)1/(SMO)5界面为铁磁半金属,(LAO)5/(SMO)5界面的Mn磁矩呈A型反铁磁排列。其次,通过控制SMO的应变来调制Mn eg电子的轨道占据,从而调制SMO的磁构型。结果表明,在(LAO)5/(SMO)5中,张应变有利于保持界面附近的A型反铁磁构型,而压应变将导致C型反铁磁构型。3.研究了具有LaO/TiO2界面的LaMnO3/SrTiO3(LMO/STO)异质结的结构及其电子、磁性质。计算结果表明,所有异质结中LMO层的磁序均为铁磁序。当LMO层的厚度达到6u.c.时,会发生电子从LMO向STO转移,转移的电子占据STO导带的Ti3d轨道。体系由于离子弛豫造成的极化畸变随着LMO厚度的增加而减小,这是弹性应变能,静电能和电子重组之间竞争的结果。另外,LMO层的电致伸缩效应反应了其内建电场的存在。